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锂离子电池由于具有能量密度高、自放电效应小、无记忆效应、工作温度范围宽等优点而在消费电子、新能源汽车等领域得到了广泛应用,但是锂离子电池的使用寿命一般为1~3年,随着这些领域的高速发展,废弃锂离子电池的处理已经成为了研究热点。本文选取了目前在新能源汽车领域应用最广泛的三元材料(镍钴锰酸锂正极)作为研究对象,对该材料进行回收处理和再生研究。针对三元材料的回收,本文提出了还原焙烧—分步浸出工艺。其中三元材料还原焙烧过程TG-DSC和XRD分析表明:焙烧温度在500℃~850℃时,三元材料被还原成Li2CO3、NiO、Ni、Co和MnO的混合物。采用Kissinger公式对还原焙烧过程进行动力学分析表明:Li2CO3析出反应在500℃以上进行,其活化能为220.96 kJ/mol;三元材料晶体离解反应在550℃下进行,其反应活化能为480.67 kJ/mol。采用单因素实验研究焙烧条件对焙烧产物金属元素浸出率的影响,得到最优焙烧条件为:焙烧温度650℃、焙烧时间30 min、碳含量10 wt.%。还原焙烧产物采用分步浸出工艺,分别提取Li+和Ni2+、Co2+、Mn2+。采用水浸提取Li+,最佳水浸条件为:液固比30 ml/g,浸出时间90 min,此条件下Li浸出率高达93.23%。水浸渣中Ni、Cu、Mn采用H2SO4浸出,最佳酸浸条件为:H2SO4浓度4 mol/L,液固比10 ml/g,浸出时间30 min,浸出温度90℃,此条件下Ni2+、Co2+、Mn2+浸出率分别为99.56%,99.87%和99.9%。H2SO4浸出过程动力学采用收缩核模型分析表明,反应物内部扩散步骤为H2SO4浸出过程控制步骤;采用Arrhenius公式计算H2SO4浸出Ni2+、Co2+、Mn2+反应的活化能分别为29.35 kJ/mol,24.00 kJ/mol和23.29 kJ/mol,证明H2SO4浸出过程是动力学上内扩散控制过程。将酸浸液作为共沉淀反应的原料得到再生Ni0.5Co0.2Mn0.3(OH)2前驱体,随后与Li2CO3煅烧制备再生LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料。将再生LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料与同等工艺下制备的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2材料进行比较,二者的形貌、粒度分布、分散性、结晶度、锂镍混排程度基本一致,电化学测试表明这两种材料的电化学性能、结构稳定性、电化学反应可逆性、导电性等性能基本一致,验证了该再生方法的可行性。