单个碘化铅(PbI2)纳米片中激子扩散动力学的研究

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碘化铅(PbI2)材料是应用于室温高性能探测的典型半导体材料,在高效伽马射线探测和X射线成像领域受到广泛而深入的探索。近来,伴随着二维材料家族的兴起,PbI2也成为了其中的一员。PbI2纳米片的应用,不仅将PbI2室温探测的范围拓展到了紫外领域,还极高地提升了X射线探测的灵敏度,开拓了柔性光电探测的新平台。由于PbI2纳米片具有特殊的能带结构,弥补了二维材料在发光应用方面的缺失,进一步提升了二维材料异质结的灵活性。此外,PbI2纳米片也是准二维钙钛矿太阳能电池的制备的重要前体,对钙钛矿的稳定性、覆盖率和可重复性都有至关重要的影响。为了进一步深化PbI2纳米片在各领域的应用,提升相关性能,了解PbI2纳米片的激子特性、光物理机制势在必行。本文利用搭建的偏振可调的时间分辨泵浦-探测系统,对过饱和溶液法制备所得的单个PbI2纳米片的瞬态光学响应进行了探索,并提取和总结了单个PbI2纳米片室温下的极化各向异性。首先,通过光学显微镜、扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy,SEM)手段表征了PbI2纳米片的形貌特征并利用原子力显微镜(Atomic Force Microscope,AFM)确认了纳米片的厚度。选择不同厚度的PbI2纳米片,利用光致发光发射、拉曼等稳态光谱的手段,获取了与厚度相关的稳态光学性质。其次,采用非共振和共振的激发条件,对PbI2纳米片的瞬态吸收测试,并获得其不同激发功率下的载流子动力学进程。经过数据拟合,分别提取了非共振与共振激发下,PbI2纳米片的激子湮灭半径和扩散系数。并依据这些动力学数据,总结了PbI2纳米片的载流子复合机制。我们认为,PbI2纳米片在低激发功率下以激子-激子湮灭机制为主。随激发功率的上升,由于PbI2纳米片的低激子结合能,PbI2纳米片中的热激子转变为自由载流子,其复合机制逐步转变为自由载流子复合。因此,PbI2纳米片的带边激子动力学反而呈现随激发功率上升而放缓的趋势。最后,通过调节时间分辨泵浦-探测系统的偏振性,测试了PbI2纳米片在正交的线偏振和圆偏振激发下的瞬态光学响应。我们对比了PbI2纳米片在室温的非共振和共振的激发条件下,对不同偏振条件的差异化响应。结果表明,无论是线偏振还是圆偏振条件下,共振的泵浦光都会极大地加强PbI2纳米片的偏振各向异性,并延长其极化寿命。
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