纳米陶瓷复合物由于具有金属和陶瓷的特点以及在力学和热力学上的诸多优点,受到了国内外广大学者的研究和关注。本文基于密度泛函理论对静水压下纳米陶瓷复合物性质进行了理论计算和研究,侧重计算了 211相Mo2GaC、221相Mo2Ga2C、312相Mo2TiAlC2、磁性312相Cr2TiAlC2和Ti-Al-(C体系的结构演化、力学性质、电子结构以及热力学性质。研究了非磁性低温超导材料Mo2GaC的结构演化。表明晶格参数c随着静水压的增加出现了两次反向膨胀,这是在此类结构化合物中首次发现。键压缩性发现最难压缩的是Mo-Mo键,该键随静水压的变化曲线与c轴方向的轴向压缩曲线相似,而且Mo-Mo键与水平方向的夹角随着静水压的增加在增大,表明Mo-Mo键在c轴方向上的分量阻碍了 c轴的压缩。Mo2GaC中的两个Mo原子随着静水压的增加而相向移动,移动的速度与c轴压缩性相一致,Mo原子的快速移动对c轴的不可压缩性有很大的贡献。静水压下的弹性常数和声子色散谱线表明Mo2GaC晶体结构是稳定的,随静水压的增加并未出现相变。电子结构研究发现Mo-Mo键中点处的能量随着压力的增加出现先降低后增加的规律,其能量起伏恰好解释了 Mo-Mo键的压致反向伸长现象。Mo-Mo键、Ga-Mo键和C-Mo键的键布局随静水压的变化关系与键的压缩性相一致,数值较大的Mo-Mo键布局随着静水压增加不断增大,代表了化合物中最强键,而数值较小的Ga-Mo键布局随着压强增加而减少,表明Ga和Mo之间非常容易压缩。考虑了电子自旋极化效应,研究了铁磁性Mo2Ga2C的结构演化特征。表明c轴的轴向压缩性小于a轴方向,与Mo2GaC的轴向压缩性相一致。48 GPa以后,c轴方向表现为难于压缩和a轴方向易于压缩的特性。Mo-Mo键、C-Mo键以及Mo-Mo键与水平方向的夹角所表现出的特性主要是由于Mo原子随静水压增加而快速移动导致的,而且Mo-Mo键的键长以及它与水平方向的夹角都是随着静水压的增加而增大,对c轴难于压缩的特性起到了主要作用。弹性模量和声子色散谱线表明Mo2Ga2C在48 GPa附近发生了结构相变,只有考虑电子自旋极化效应才能够获得与弹性模量软化所对应的虚频,因此对于非磁性化合物的研究需要检验自旋极化效应的影响。C-Mo键,Ga-Ga键,Ga-Mo键的布局均随着压力呈现下降变化,而Mo-Mo键的布局则呈现上升变化,在结构相变压强点附近Mo-Mo键的布局出现了相反的变化趋势,而不考虑电子自旋极化效应则未能给出以上能够反映键长变化规律的布局分布特点。Mo3AlC2化合物不能稳定存在,但掺杂后的Mo2TiAlC2化合物却能稳定存在,因此我们对Mo2TiAlC2进行了深入研究。静水压下Mo2TiAlC2的弹性常数满足稳定性标准,与声子色散谱线未发现虚频相一致。原子的分波态密度计算结果表明Ti原子对费米能级处总的态密度贡献很小,降低了费米能级处总的态密度值,极大地提高了键的强度。通过对能带和轨道分析进一步证实了 Ti原子在费米能级处起到稳定结构的作用,这一结论也在Cr2TiAlC2的体系中得到验证。基于准德拜模型理论和零温零压下的能量体积曲线,研究了 Mo2TiAlC2的德拜温度、格林爱森参数、热膨胀系数、晶格熵、弹性模量以及热容随压强和温度的变化关系。结果表明晶体德拜温度随静水压的增加而增大,随温度增加而减小,晶体的热膨胀系数和热容对低温低压变化表现敏感。结构优化表明Cr2TiAlC2化合物的基态具有铁磁性,磁矩为5.02488μB。与其它的312相陶瓷晶体轴向压缩性不同,铁磁性的Cr2TiAlC2化合物a轴方向相对于c轴方向要容易压缩一些。当考虑了电子自旋极化效应时,铁磁性Cr2TiAlC2中Cr-Ti键比Mo2TiAlC2对应的Mo-Ti键难于压缩,而其它的化学键都比Mo2TiAlC2化合物中对应的键易于压缩。铁磁性Cr2TiAlC2化合物和非磁性Cr2TiAlC2化合物轴向压缩差异的原因取决于两个方面,一方面是铁磁性Cr2TiAlC2中的Cr原子快速移动阻碍了 c轴的压缩,另一方面是铁磁性Cr2TiAlC2中C-Cr、C-Ti和Cr-Ti化学键的转动阻碍了 c轴的压缩。铁磁性Cr2TiAlC2与非磁性Mo2TiAlC2热力学性质计算表明,电子自旋极化效应对热膨胀系数没有影响,但改变了格林爱森参数、等温弹性模量和绝热体积弹性模量。分波态密度表明自旋向上的电子态密度随静水压的增加向着高能态方向移动,而自旋向下电子的态密度向着低能态方向移动。当压强大于50 GPa,在费米能级上的能量平均值随压强的增加而增大,而且铁磁性Cr2TiAlC2化合物和非磁性Cr2TiAlC2化合物的弹性常数差异消失,表明铁磁性Cr2TiAlC2化合物产生了磁矩塌陷现象。Ti5Al2C3可以看成是Ti2AlC和Ti3AlC2的内生长相,其性质应该综合了 Ti2AlC和Ti3AlC2的属性。静水压下结构、键长和轴向压缩特性表明,内生长相Ti5A12C3化合物从结构上可以看成是由312相Ti3AlC2和211相TiAlC交替密堆而成。静水压下523相Ti5Al2C3化合物轴向压缩性、体积弹性模量、剪切模量和杨氏模量均介于211相Ti2AlC化合物和312相Ti3AlC2化合物之间,进一步证实了 Ti-Al-C体系中结构的对应关系。通过对键长压缩性、DOS分布、Mulliken电荷、键布局数值以及电荷密度差异的分析,确定了 Ti-Al-C体系中对应结构单元的原子及键长存在着一一对应关系。