【摘 要】
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光电催化（PEC）水分解技术是将太阳能转化为化学能的理想途径之一。在光电催化水分解过程中,使用p型半导体材料作为产氢一侧的光电阴极。理想的PEC光电阴极材料应具有较高的光捕获能力、良好的结构稳定性以及电荷分离能力。铁基氧化物作为一种p型半导体材料,因其廉价易得、稳定性好、具有合适的分解水能带位置而在PEC制氢中具有良好的研究前景。本文通过水热法制备了p型Fe2O3和LaFeO3并通过不同的改性策略
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光电催化（PEC）水分解技术是将太阳能转化为化学能的理想途径之一。在光电催化水分解过程中,使用p型半导体材料作为产氢一侧的光电阴极。理想的PEC光电阴极材料应具有较高的光捕获能力、良好的结构稳定性以及电荷分离能力。铁基氧化物作为一种p型半导体材料,因其廉价易得、稳定性好、具有合适的分解水能带位置而在PEC制氢中具有良好的研究前景。本文通过水热法制备了p型Fe2O3和LaFeO3并通过不同的改性策略来提升其PEC水还原性能。主要研究内容如下:1、以铁氰化钾为前驱,通过水热法在FTO基底上生长了长度为400～500 nm的纳米片阵列,经热处理得到了垂直于基底排列的纳米片状的α-Fe2O3。由于金属空位的存在,系统产生多余的空穴富集在铁离子周围诱导产生了Fe4+,该纳米片状的Fe2O3在光电性能测试中表现出了p型半导体的导电特性。该p型Fe2O3的导带边低于氢的析出电位,在氢析出反应中能够提供一定的光电压来减少水还原反应过程中所需要的总能量,作为光电阴极,光照下在0.4 V（vs.RHE）处的光电流密度为-23μA cm-2。2、以n型Fe2O3的水热前驱作为模板,在FTO上制备了纳米棒状的p型LaFeO3阵列,该结构具有较好的定向性和载流子传输能力,有利于空穴向FTO基底转移。所得的LaFeO3光电阴极的带隙为2.14 e V,可以吸收大部分的可见光。在可见光的照射下,其光电流在0.4V（vs.RHE）处为-30μA cm-2。为进一步提高LaFeO3的分解水性能,通过掺杂不同浓度的锂离子合成Li掺杂的LaFeO3。掺杂锂离子后,由于LaFeO3的晶格发生畸变,带隙变小,界面电荷转移阻抗变小,在可见光的照射下,Li掺杂的LaFeO3的光电流在0.4 V（vs.RHE）处达到-50μA cm-2。结果表明,在LaFeO3中掺杂锂离子可以扩大可见光的最大吸收边,同时促进了载流子的快速迁移。3、将p型Fe2O3的水热前驱作为模板,在FTO上合成了Fe2O3/LaFeO3复合光电阴极,该结构促进了载流子的定向迁移和载流子的快速分离,光照下在0.4 V（vs.RHE）处的光电流为-50μA cm-2,是纯Fe2O3的3倍。为了进一步促进界面载流子的迁移,在Fe2O3/LaFeO3表面负载Ag纳米颗粒,使更多的光生载流子有效地迁移到电极表面参与反应,性能得到了很大的提升,同时表现出优异的稳定性,在0.4 V（vs.RHE）处的光电流达到-130μA cm-2。
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