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二氧化碳(CO2)减排作为影响未来世界经济和环境的重大国际问题,是我国实施可持续发展战略的重要组成部分。作为一种有效的CO2还原方法,催化氢化CO2已被国内外学者广泛研究,但该方法存在反应能耗高,操作条件复杂,经济性差等问题,限制了其工业化应用。本文基于催化转移氢化理论,提出了一种新型、常温、常压下燃煤烟气CO2还原方法,为CO2资源化利用提供了理论支撑和技术基础。在自制的反应器中,优选出了在常温、常压条件下可实现燃煤烟气CO2高效转化的供氢体M,进行了溶剂比例、吸收溶液浓度、反应温度及溶液pH等因素对CO2转化的影响实验,获得了CO2转化为甲酸盐反应体系的最佳实验条件,即乙醇体积百分含量为80%,M浓度为0.439mol·L-1,反应温度为45℃,溶液pH为9.0；考察了脱硫尾部烟气中的共存气体如二氧化硫、一氧化氮及氧气等对CO2转化的竞争或抑制机制,结果表明,以上共存气体对该体系中CO2转化无明显影响；根据穿透实验,并结合相关理论,计算出了在最佳实验条件下M溶液对CO2的吸收总量约为2.65×107mg。为进一步提高CO2转化效率,制备了镍磷(Ni/P)催化剂,其最优制备条件如下：载体为三氧化二铝(Al2O3), Ni/P摩尔比为1：1,浸渍时间为12h,焙烧温度为550℃。利用Ni-P/Al2O3催化剂进行了CO2催化转化实验,在最佳实验条件下,即Ni-P/Al2O3催化剂添加量为1.0%(质量比),供氢体浓度为0.175mol·L-1,溶液pH为8.0,乙醇浓度为90%,反应温度为55℃,气体流量为0.5L·min-1,吸收液体积为0.15L时,CO2转化效率提高了约36.72%,供氢体M用量降低了约60.14%,表明Ni-P/Al2O3催化剂对CO2还原反应具有良好的促进作用。采用紫外吸收光谱(Ultraviolet Adsorption Spectrometry,UAS)、离子色谱(Ion Chromatography,IC)、傅里叶变换红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectrometry,FTIR)及高效液相色谱-质谱联用(High Performance Liquid Chromatography-Mass Spectrometry, HPLC/MS)等手段对反应产物进行了表征和分析,证实了CO2还原产物主要为甲酸钠(HCOONa);基于电化学理论,结合CO2和M反应特性及前人研究结果,揭示了M还原CO2生成HCOONa的反应机理,认为硼氢化物质BHi(OH)4-i-1 (i=3,2,1)和HCO2BHj(OH)3-j-1(j=3,2,1,0)是该反应的重要活性媒介。依据化学反应的状态函数法和恒温过程的亥姆霍兹函数,计算了标准状况和实验温度区间即5℃-65℃下的热力学参数,分析论证了M还原CO2为HCOONa的反应的热力学可行性,得出了反应温度与热力学参数相关模型,计算并分析了反应温度对CO2转化为HCOONa的影响。开展了非催化条件和催化条件下的化学反应动力学实验,结果表明,在非催化条件下,CO2转化反应的分级数为1.08,反应表观活化能约为20.25kJ·mol-1;在催化条件下,CO2反应分级数为1.44,反应表观活化能为12.64kJ·mol-1,表明Ni-P/Al2O3催化剂可有效降低M与CO2还原反应能垒,提高反应速率。