氢能具有环境友好、热值高、易储存和应用形式多样等优点而被视为未来最具竞争力的能源载体之一。但目前全球80%以上的氢气生产来自化石能源,寻找利用可再生能源高效低成本制氢的技术途径是当前国际研究热点。利用生物柴油工业中产生的大量甘油副产物制备氢气,是一种有机废弃物资源化利用的有效途径,而目前最具应用前景的甘油蒸汽重整制氢技术中还面临着催化剂寿命不足和缺少研究等问题。对此,本文以廉价镍催化剂为研究对象,进行适用于甘油蒸汽重整制氢的高效镍基催化剂的制备改性研究。首先,以Al₂O₃和ZrO₂为研究载体,并引入助剂（La、Ce和Mg）,对比研究了分步浸渍法制备的Ni/La₂O₃-Al₂O₃、Ni/CeO₂-Al₂O₃、Ni/MgO-Al₂O₃和Ni/CeO₂-ZrO₂四种催化剂在甘油蒸汽重整气化反应中的催化性能。发现掺杂10wt.%La₂O₃的Ni/La₂O₃-Al₂O₃催化剂具有最高的表面活性组分而展示出最高的催化活性,使5 wt.%甘油在500℃、24 h的蒸汽重整反应中的碳气化效率稳定在约70%,H₂产量约为4.2 mol/mol,产气为约70%的H₂和约30%的CO₂。但Ni/La₂O₃-Al₂O₃催化剂的抗积碳性较差。掺杂10 wt.%CeO₂的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂床层展示出最稳定的催化活性及最优良的抗积碳性能,但由于ZrO₂载体的比表面积较低,采用浸渍法制备的活性镍晶粒较大（36 nm）,致使催化剂活性不高（碳气化率仅为30%左右）。进而,为改善Ni/La₂O₃-Al₂O₃催化剂的抗积碳性能、提高Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂的催化活性,对这两种催化剂进行制备方法的优化改性研究。结果表明,分步浸渍法制备的Ni/La₂O₃-Al₂O₃催化剂比共浸渍、溶胶凝胶和共沉淀催化剂样品具有更高的表面活性组分含量而展示出更高效、更稳定的催化活性。溶胶凝胶法制备的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂组分高度分散,活性Ni晶粒为5-6 nm,Ce和ZrO₂形成了固溶体结构,在其作用下:甘油的碳气化效率稳定在90%,为分步浸渍和共沉淀Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂的3-4倍;氢气产量稳定在5.5 mol/mol左右,达到了约79%的理论产氢量。溶胶凝胶法制备的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂在更高浓度（10wt.%和15 wt.%）的甘油蒸汽重整反应中展示出高效的催化活性及优良的再生活性,催化剂床层也未发生明显失活。为了进一步提高Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂在高浓度甘油物料中的催化活性,提高催化剂的处理量,本文对溶胶凝胶法制备的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂中的Ce助剂量进行了优化研究。制备的系列催化剂中CeO₂/ZrO₂质量比分别为0/80、10/70、30/50、50/30和80/0。结果表明,有助剂改性的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂具有更高的比表面积和镍晶粒分散度。CeO₂/ZrO₂质量比为30/50的Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂展示出最高的催化活性及活性稳定性,使15 wt.%甘油在500℃蒸汽重整反应中的碳气化效率稳定在70%,氢气产量稳定在4.4 mol/mol,该催化剂也展示出稳定的晶相结构、孔结构和优异的抗积碳性能,具备应用前景。