目前，氮氧化物存储还原(NSR：NO<,x>storage-reduction)技术，被认为是最有前途的解决稀燃发动机尾气NO<,x>污染的方法。本论文在自发单层分散理论的指导下，研究了NSR催化剂性能与结构的关系，进一步加深了对NSR催化剂的认识。研究结果试图为催化剂的制备，以及提高催化剂的活性和抗硫稳定性等方面提供一定的指导作用。 NSR催化剂的制备过程中，作为存储NO<,x>活性中心的Ba盐常利用可溶性的Ba(NO<,3>)<,2>和Ba(CH<,3>COO)<,2>前驱体通过浸渍法引入，然而在已报导的文献中，研究者们或采用Ba(NO<,3>)<,2>或采用Ba(CH<,3>COO)<,2>，从未在同一篇文献中见到有关同时采用这两种前驱体对所制催化剂性能的对比研究，而现有的各种报导中，各自采用的制备方法，载体的性质以及表征和活性评价的条件又不尽相同，导致很难清楚地对比前驱体对所制催化剂性能的影响。为此，本论文采用相同的制备条件和表征方法，详细地对比研究了这两种前驱体对所制催化剂性能的影响。 结果发现：在浸渍法制备催化剂时，Ba的两种前驱体都能够在载体表面单层分散，但分散阈值各异，以Ba(CH<,3>COO)<,2>为前驱体时，单层分散阈值为0.149 g Ba/g(Pt/γ-Al<,2>O<,3>)，而以Ba(NO<,3>)<,2>为前驱体时，单层分散阈值仅为0.045 g Ba/g(Pt/v-Al<,2>O<,3>。导致分散阈值差异的原因是，阴离子在载体表面分散的形式不同，由于醋酸根离子中的羰基可以和氧化铝载体表面的羟基发生缩合反应而形成类醋酸铝的结构，所以，醋酸根离子采用“立式”的方式分散在载体表面，从而有效地提高了醋酸钡的分散能力。然而，硝酸根离子不易形成类似的强相互作用，所以可能采用“平躺”的分散方式，同时，硝酸根离子的屏蔽作用使得半径较大的Ba离子只能嵌入表面的部分八面体空位中，从而极大地限制了硝酸钡的分散能力。 上述前体样经高温焙烧分解后，所得的催化剂中Ba盐也在载体(Pt/γ-Al<,2>O<,3>)表面实现了单层分散，而且所得Ba盐分散行为决定于前驱体的分散行为，即分散态的前驱体经处理后得到单层分散态的Ba盐，前驱体的分散阈值决定所得Ba盐的分散阈值。由于Ba(CH<,3>COO)<,2>在载44(pt/γ-Al<,2>O<,3>)表面的分散阈值远大于Ba(NO<,3>)<,2>分散阈值，相应得到的BaCO<,3>/(Pt/γ-Al<,2>O<,3>)样品中BaCO<,3>单层分散的量很高。 对比这两种前驱体所制催化剂的NO<,x>存储活性时发现，BaCO<,3>/(Pt/γ-Al<,2>O<,3>)样品中单层分散态BaCO<,3>的量较高时，其NO<,x>存储活性也较高。说明单层分散的BaCO<,3>具有良好的存储性能，而这种分散态的BaCO<,3>来自分散态的前驱体，由此可见前驱体在NSR催化剂制备过程中的重要性，采用分散能力高的前驱体所得NSR催化剂性能更佳。 单层分散的BaCO<,3>不仅能够有效增加表面吸附中心的数量，更重要的是能够增加Pt-Ba耦合体的数量，进而提高NO<,x>在BaCO<,3>上的吸附和进一步氧化的效率，当BaCO<,3>含量为单层分散阈值时，表面吸附中心和Pt-Ba耦合体的数量均达到最大值。通过改变样品中BaCO<,3>的研究发现，样品的最大NO<,x>吸附容量和最高Ba离子有效利用率所对应的Ba含量正好都与BaCO<,3>的分散阈值含量吻合，这一现象体现了自发单层分散理论的“阈值效应”，也为制备NSR催化剂时确定最佳组分含量提供了依据。 进一步的研究表明，单层分散的BaCO<,3>还具有很好的抗硫再生性能，这是因为BaCO<,3>在载体表面的形态决定了硫中毒后所得硫化物的形态，由于分散型的BaCO<,3>在中毒后得到分散型的硫化物，而使再生所需的温度较低，与晶相BaCO<,3>相比，表面单层分散的BaCO<,3>大幅度地提高了催化剂的抗硫再生能力。结合阈值效应，可以提出：以Ba(CH<,3>COO)<,2>为前驱体，选择Ba含量为分散阈值，可以获得同时具有最佳NO<,x>存储性能和最佳抗硫再生性能的单层分散型BaCO<,3>/(Pt/γ-Al<,2>O<,3>)催化剂。 另外，NO<,x>存储性能的阈值效应在分散型的Mg基NSR催化剂中也得到了体现。通过先负载Pt后负载MgO的制样顺序，采用廉价的H<,2>PtCl<,6>为Pt源，并且选择较低的MgAl配料比，就可以获得表面碱量较高的单层分散型MgO-Pt/γ-Al<,2>O<,3>催化剂，为制备高活性Mg基催化剂提供指导意义。