基于二维材料修饰的亲和型D型光纤SPR葡萄糖传感器

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糖尿病是一种常见的慢性疾病,在治疗中需要对患者的血糖浓度水平进行持续监测。目前应用比较广泛的血糖仪主要是基于酶电极的电化学传感器。然而这种方法存在两个无法克服的缺陷:酶催化会使葡萄糖分解,待测物的减少则会导致测量准确性降低;人体内存在的生物电会对测量过程产生干扰和漂移。基于光学效应和折射率变化的表面等离子体共振(Surface Plasmon Resonance,SPR)传感器能避免这些问题,然而,小型化的光纤SPR传感器不如传统的棱镜型传感器灵敏度高,为解决光纤SPR传感器灵敏度不高的问题,本文提出一种新型液相转移方法来在微尺度的传感器表面上修饰化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition,CVD)石墨烯和CVD二硫化钼,以在SPR传感器的金膜表面上修饰二硫化钼-石墨烯的复合纳米结构,再利用石墨烯的π-π堆叠和芘基的结合作用在表面修饰芘硼酸,充分利用二维材料的优异光电特性和芘硼酸特异性结合葡萄糖分子的能力来提升SPR葡萄糖传感器的性能。本论文的主要工作为以下几点:(1)D型光纤SPR传感器的设计与加工。完成了传感器的关键参数仿真以及侧边抛磨工艺、热蒸发镀膜方法和光纤熔接步骤的研究。详细描述了基本的D型光纤SPR传感器的加工制作过程。(2)D型光纤SPR传感器的纳米结构化修饰。阐述了二维纳米材料提升传感器性能的理论机制,详细描述了转移单层石墨烯和单层二硫化钼到微尺度平面的方法,通过拉曼光谱表征并验证了转移方法的可靠性,结果显示该方法能够无残留地去除随二维材料一同转移来的聚合物。(3)D型光纤SPR传感器的表面功能化修饰。分析了芘硼酸特异性结合葡萄糖分子的原理机制,研究了芘硼酸在传感器表面的固定化方法,利用拉曼光谱对该方法的修饰结果进行了表征。(4)传感器的性能测试和评价。搭建了实验测量系统,开展了石墨烯和二硫化钼的层数优化实验,进行了有无芘硼酸的对比实验。实验结果表明,通过二硫化钼-石墨烯的复合纳米结构修饰,传感器对葡萄糖分子的检测灵敏度最高可以达到6126.25 nm/RIU,是无修饰对照组灵敏度733.81 nm/RIU的8.35倍,线性度为0.9883,高于对照组的线性度0.9777。经过二硫化钼、石墨烯、芘硼酸共同修饰灵敏度最高可达6708.87 nm/RIU,是对照组的9.14倍,线性度为0.9987,也得到了进一步提升。
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