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半导体光催化技术由于其材料具有可循环利用、无二次污染等优点,已经成为解决能源危机和环境问题的有效途径之一。而新型高效的可见光驱动光催化剂一直是光催化领域的研究热点。作为铋系半导体材料Aurivillius型氧化物家族中一类最简单的材料,钼酸铋(Bi2MoO6)由于其独特的光电性质和可见光响应性能,在光催化领域具有重要的潜在应用价值。然而,Bi2MoO6的吸光范围有限,仅能吸收低于500 nm的可见光和紫外光;并且,在其光催化过程中光生电子-空穴的复合速率较快,使得量子产率低下。本课题以Bi2MoO6为主体催化剂,在组分中加入一种或几种镧系离子对光催化剂的能带位置进行调节,或在结构上制造晶格缺陷或氧化还原中心捕获光生载流子,提高Bi2MoO6的可见光催化效率,构建能够实现高效可见光降解有机污染物的新体系。在此基础上,继续引入过渡金属W6+离子掺杂或贵金属Pt负载来进一步修饰镧系离子掺杂的Bi2MoO6光催化剂,以获得更加高效的新型可见光催化材料。取得的研究结果如下:(Ⅰ)采用简单水热法成功制备了 Tb或Lu单掺杂的高效Bi2MoO6光催化材料,并对它们的可见光催化机理进行了初步探索。研究发现:1)在Lu掺杂Bi2MoO6的工作中,实验结果表明:Lu3+掺杂进入Bi2MoO6晶格中取代Bi3+位后会产生一定量的氧空位;这些氧空位的生成促进了光生电子-空穴的分离并拓展了可见光吸收范围,从而提升了 Bi2MoO6光催化降解RhB和苯酚的活性。2)在Tb掺杂Bi2MoO6的工作中,适量的Tb掺杂不仅拓宽了 Bi2MoO6的可见光吸收范围,同时还可以在晶格中构建内置的Tb4+/Tb3+氧化还原中心;这些氧化还原中心通过捕获/释放光生电子可以极大地促进光生电子-空穴的有效分离,从而获得较高的光催化活性。(Ⅱ)在单镧系离子掺杂的基础上,进一步探索了 Tb/Eu共掺杂对于提升Bi2MoO6可见光催化活性的具体作用,并分析了双变价镧系离子构建氧化还原循环体系的作用以及促进电荷分离的可能机制。随后,又深入讨论了多种Lna/Lnb共掺杂Bi2MoO6的光催化活性。研究发现,具有Ln13+4f7+x/Ln23+4f7-x(Ln1/Ln2=Tb/Eu、Dy/Sm、Er/Nd;x= 1、2、4)4f电子结构的 Ln1/Ln2共掺杂Bi2MoO6与其他Lna/Lnb共掺杂或相应单掺杂的样品相比都表现出相对更高的光催化活性,这主要归因于光生电子在异双核离子间转移的寿命要长于单核离子,使得电荷分离效率更高,从而达到提升光催化活性的目的。通过在Bi2MoO6中共掺杂Ln1/Ln2离子构建异双核氧化还原对,不仅提出了一个关于Lni和Ln2的4f轨道电子之间互补分布的新猜想,还为选择合适Ln1/Ln2氧化还原对来制备高效光催化剂提供了一个新手段。(Ⅲ)结合单、双镧系离子掺杂的特征作用机制,又综合讨论了三镧系离子共掺杂Bi2MoO6的可见光催化机理。结果发现:Gd3+、Er3+和Lu3+的掺杂可以分别通过形成Gd3+氧化还原中心来提高氧化能力以产生具有强氧化性的·OH、形成Er3+上转换中心来提高光吸收性能以产生更多的光生载流子、形成氧空位来提高载流子分离效率以产生更多有效的活性物种。这三种不同的作用机制都有助于提高Bi2MoO6光催化降解有机物的活性。Gd/Er/Lu三掺杂Bi2Mo06光催化剂的设计合成为指导多镧系离子协同提升光催化活性提供理论依据。(Ⅳ)基于镧系离子Gd3+单掺杂的Bi2MoO6,又分别制备了 Gd/Pt共修饰和Gd/W共掺杂的高效光催化材料,并讨论了掺杂离子或负载贵金属对Bi2MoO6晶体结构和光生电子-空穴迁移的作用规律。1)在Gd/Pt共修饰Bi2MoO6的工作中,通过掺杂Gd3+引入Gd氧化还原中心有助于形成强氧化性的·OH活性物种,而负载Pt则有利于加快·O2-和·OH的产生;共同引入Gd3+氧化还原中心和Pt纳米粒子可以协同提升光催化活性。2)在Gd/W共掺杂Bi2MoO6的工作中,通过引入W6+取代钼位可使Bi2MoO6晶格中产生大量氧空位,这些空位会吸附过量的O2分子;钆与钨的引入分别促进了·OH和·O2-活性物种的产生;这两种活性物种的快速产生又共同促进了载流子的分离与转移,从而增强光催化性能。