裂变产物钯在酸性溶液及其离子液体中的电化学行为研究

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核反应堆卸出的乏燃料是人造贵金属的一个重要来源,其中含有大量的裂变产物铂族金属,如:钯(Pd)、钌(Ru)、铑(Rh)等。乏燃料经PUREX后处理流程分离出其中含有的铀(U)及钚(Pu)后得到的硝酸残液称为高放射性废液(高放废液)。高放废液中铂族金属大部分的同位素都是非放射性或短寿命的,经过一定的衰减后一般的工业设备都能承受。钯在许多工业过程中有着重要的用途,钯纳米粒子对于电氧化醇类、醛类和多环芳烃等,具有独特的高催化活性。地壳中铂族金属的自然丰度是非常低的,蕴藏在矿石中的铂族金属也可能在近几十年内消耗完毕,而且,核废料中的铂族金属在进行玻璃固化处理时会析出成为独立的相,导致固化效果变差甚至堵塞事故,所以,从高放废液中回收钯等铂族金属受到了广泛关注。本文采用多种电化学测试方法,系统的研究了钯在盐酸溶液中和离子液体中的电化学行为。通过循环伏安曲线(CV),暂态恒电势阶跃(CTTs)和塔菲尔曲线法(Tafel Curve)来研究其成核和生长动力学。在电流时间暂态曲线中能够找到电荷转移控制,混合控制和扩散控制所对应的三种机制。研究表明在扩散控制区域,电沉积的成核机理是扩散控制的连续三维成核。钯在离子液体中比在盐酸溶液中更容易电沉积而且沉积的钯颗粒分布更加均匀。同样,本文研究了铑在离子液体中的电化学行为,研究表明,在离子液体中分别电沉积钯和铑是可行的。
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