碳纳米管载银催化剂催化氧化甲醛研究

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由于接触时间长,对人体健康危害大,室内甲醛已经成为人们普遍关注的污染物之一。在众多去除甲醛的技术中,贵金属催化技术对甲醛的催化活性和二氧化碳的选择性最高,并且在低温下对甲醛仍保有较高的催化活性,因此成为甲醛催化领域的研究热点。本论文以MWCNTs为载体,以银纳米粒子为活性组分,考察了多壁碳纳米管的最佳活化条件,并考察了催化剂制备方法、制备条件及反应条件对甲醛去除率的影响。用共价功能化的方法活化碳纳米管,考察了活化试剂种类、混合酸比例及酸处理温度对碳纳米管活化效果的影响,通过收率、分散性、傅里叶红外、X射线衍射、Raman光谱、扫面电子显微镜等分析手段来判断活化试剂种类、混合酸比例及酸处理温度对碳纳米管的活化效果。评价结果表明:用比例为3:1的浓硫酸-浓硝酸混合酸在70℃的条件下对碳纳米管的活化效果最好,可以在保持碳纳米管管状结构不受破坏的前提下,极大地提高碳纳米管表面羧基和表面缺陷的密度,显著改善碳纳米管的水分散性。研究了催化剂制备方法、制备条件对Ag/MWCNTs催化甲醛性能的影响。研究结果表明,二甲基亚砜还原法可以有效控制银纳米粒子的粒径,提高银纳米粒子的分散度。且当AgNO3溶液浓度为0.15 M、柠檬酸钠与硝酸银比例为2:1、银还原时间为30 min、银还原温度为70℃、载银温度为60℃、载银时间为45 min时,Ag/MWCNTs对甲醛的去除率最高。在优化催化剂的基础上,研究了反应条件对Ag/MWCNTs去除甲醛效率的影响。研究结果表明,温度和空速的变化会对催化剂产生较大的影响,当温度在50℃以上,空速低于1800 h-1时,催化剂对甲醛的去除率在60%以上。氧气浓度对催化活性具有较大影响,高温段时,氧气浓度较低会影响催化剂催化活性,实际中应保持氧气浓度20%以上。甲醛初始浓度对催化活性有一定影响,在低温段,较高的甲醛初始浓度会引起催化活性的显著下降。
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