新型吸附剂氨基修饰磁性氧化石墨烯的制备及吸附性能

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针对重金属离子和染料的排放造成水环境的严重污染,本文采用吸附技术对重金属离子和染料进行快速分离,净化水体。并且制备一种改良后氧化石墨烯作为高效,易分离的吸附材料,以拓展吸附技术在水体净化中的应用。本研究首先采用恒温搅拌法将三乙烯四胺(TETA)修饰到GO表面,后采用水热法将磁性纳米粒子铁酸钴(Co Fe2O4)负载到GO片层上,成功制得便于分离的新型吸附材料——磁性三乙烯四胺氧化石墨烯(MTGO)。傅里叶红外变换(FTIR)和X-射线光电子能谱(XPS)结果表明GO通过化学键与TETA连结增加了吸附位点。扫电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM)和X-射线衍射(XRD)表征了MTGO的层状褶皱结构,同时证明了磁性铁酸钴纳米颗粒被成功引入,均匀分布于GO片层上。MTGO达到最佳吸附和磁性分离效果的组分(TETA,Co Fe2O4和GO)比例被确定。应用该比例的复合吸附剂MTGO在重金属离子Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)以及离子型染料分子酒石黄(TY)、亚甲基蓝(MB)的吸附中表现出比GO更高效的吸附性能并能多次循环使用。对于Cr(Ⅵ)当吸附条件pH为2.0,初始浓度为200 mg·L-1,吸附时间为2 h时,达到Cr(Ⅵ)吸附平衡;吸附循环5次后吸附量稳定在134.56 mg·g-1。对于Cu(Ⅱ),当pH=4.0,初始浓度为100 mg·L-1,吸附时间为2 h,达到Cu(Ⅱ)吸附平衡;吸附循环3次后吸附量稳定在201.46 mg·g-1;吸附Cr(Ⅵ)和Cu(Ⅱ)过程均符合拟二级反应动力学和Langmuir吸附等温模型的描述,升高温度有利于吸附反应进行。由Langmuir吸附等温模型拟合结果可知Cr(Ⅵ)的饱和吸附量为183.82 mg·g-1,Cu(Ⅱ)的饱和吸附量为245.09 mg·g-1。对于重金属离子的吸附机理被推测为:MTGO主要通过静电引力对Cr(Ⅵ)进行吸附,在较低pH下MTGO可将吸附的Cr(Ⅵ)部分还原为Cr(Ⅲ);MTGO主要通过螯合作用对Cu(Ⅱ)进行吸附。另一方面对于染料分子TY,当pH=1.0时MTGO对TY的吸附效果较好,当初始浓度为200 mg·L-1,吸附时间为2.5 h时达到TY吸附平衡;对于MB,当pH=12.0时MTGO的吸附效果较好,初始浓度为200 mg·L-1,吸附时间为5 h达到MB吸附平衡;循环再生5次后TY和MB的吸附量分别稳定在118.65mg·g-1和111.76 mg·g-1;TY和MB的吸附过程均符合拟二级反应动力学和Langmuir吸附等温模型的描述,升高温度有利于吸附反应进行,MTGO对TY和MB的饱和吸附量分别为157.23 mg·g-1和167.22 mg·g-1。
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