【摘 要】
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二氧化碳重整甲烷反应可将对环境有害的温室气体CH和CO转化为适用于某些重要有机化合物合成的低碳氢比合成气,该反应还可用于能源的存储和传输,因而受到广泛重视.该文针对该
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二氧化碳重整甲烷反应可将对环境有害的温室气体CH<,4>和CO<,2>转化为适用于某些重要有机化合物合成的低碳氢比合成气,该反应还可用于能源的存储和传输,因而受到广泛重视.该文针对该反应应温度高及镍催化剂易积碳失活的不足,采用添加金属氧化物做助剂对催化剂进行改性.首先考察了催化剂的还原程序对活性的影响,在此基础上,通过改变金属氧化物的种类、助剂La<,2>O<,3>的添加量和添加次序,制备了各种镍基催化剂并进行活性评价.结合TPR、TPD、XPS分析结果,探讨了助剂与金属镍、载体与金属镍、助剂与载体之间的相互作用.实验结果表明,添加金属氧化物La<,2>O<,3>、Bi<,2>O<,3>、ZrO<,2>、CeO<,2>、SrO<,2>均对重整反应有助剂作用,其作用大小按以上顺序递减,其中ZrO<,2>、CeO<,2>、SrO的助剂效应还未见文献报导.通过稳定性评价实验及TG-DTA实验发现,缩短γ-Al<,2>O<,3>在硝酸镍溶液中的浸渍时间以及添加La<,2>O<,3>均可以抑制积碳,提高催化剂的稳定性.其中加入适量助剂La<,2>O<,3>可以使催化剂寿命达150小时,而文献报导的最好结果为100小时左右.通过TPR、H<,2>-TPD实验初步探讨了反应机理,并提出在镍基催化剂上存在氢溢流效应的假设.
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