【摘 要】
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不可再生化石的燃烧被认为是加剧全球变暖和大气污染的主要原因。因此,可持续清洁能源的开发一直备受关注,氢燃料电池的燃料是可再生的氢气,水是唯一的产物,被认为是最有希望代替化石能源的设备。然而,阴极氧还原反应（ORR）的缓慢动力学是限制燃料电池应用的最大障碍。当前,金属铂（Pt）是应用最广泛的阴极催化剂,其少量的地球储备、高昂的价格阻碍了燃料电池商业化的进程。因此,开发高效、廉价、易制备的ORR催化剂
【基金项目】
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国家自然科学基金,离子液体/水界面可控制备镍基二维材料及其催化硼氢化物产氢性能,项目批准号:52071135；
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不可再生化石的燃烧被认为是加剧全球变暖和大气污染的主要原因。因此,可持续清洁能源的开发一直备受关注,氢燃料电池的燃料是可再生的氢气,水是唯一的产物,被认为是最有希望代替化石能源的设备。然而,阴极氧还原反应（ORR）的缓慢动力学是限制燃料电池应用的最大障碍。当前,金属铂（Pt）是应用最广泛的阴极催化剂,其少量的地球储备、高昂的价格阻碍了燃料电池商业化的进程。因此,开发高效、廉价、易制备的ORR催化剂是至关重要的。碳点（CDs）作为一种新型的零位材料,因其简便的制备方法、表面易修饰、具有良好的光电特性等特点受到人们的广泛关注。此外,石墨烯具有较大的比表面积能够暴露更多的活性位点、较高的结晶性有利于ORR反应过程中的电子转移,因而成为理想的载体。因此,本文采用硼氮共掺杂的碳点（BN-CDs）与多壁碳纳米管（MWCNTs）复合制备无金属催化剂（BNC）。为了进一步提升催化剂性能,将BNC与金属钯（Pd）纳米颗粒复合（BNC-Pd）,其催化性能优于商业铂（Pt/C）。具体研究如下:Ⅰ:以BN-CDs与MWCNTs复合形成三维纳米催化剂并对其ORR性能进行研究。设计了三个B、N不同比例的碳点,通过调节碳点和多壁碳纳米管的比例、煅烧前驱体的温度和时间,来优化催化剂ORR性能。优化结构的BNC催化剂具有良好的ORR活性,起始电位为0.92 V vs RHE,半波电位为0.8 V vs RHE,极限电流密度为5.95 m A cm-2,优于其他无金属催化剂。其优异的催化性能归因于吡啶N和BC3的协同作用。Ⅱ:选用优化结构的BNC为载体,通过采用甲醇还原法将纳米颗粒Pd锚定在碳载体上,形成BNC-Pd复合结构ORR催化剂,并与不同碳载体进行比较。Pd基复合催化剂相比载体均表现出显著提升的ORR活性,其中BNC-Pd活性最优:具有高的起始电位(Eonset,1.02 V vs RHE)和半波电位(E1/2,0.89 V vs RHE),优于Pt/C(Eonset,1.01 V;E1/2,0.852 V),半波电位高于商业Pt/C 38 m V。Pd纳米颗粒为复合催化剂主要活性位点;载体上不同的杂原子的掺杂有利于提升催化剂的性能:氮与Pd相连接形成N-Pd有利于电子的转移,硼的掺杂能起到促进氧及氧的中间体吸附,并减弱金属钯和碳的强相互作用;硼氮共掺杂能够起到协同作用,能够提升催化剂的性能。图25幅,表3个,参考文献108篇。
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