石墨烯/金属氧化物纳米复合材料被广泛应用于锂离子电池负极材料。实验研究表明石墨烯和金属氧化物通常会表现出协同效应,如产生超过理论比容量的额外容量等,其中石墨烯/金属氧化物界面起着至关重要的作用;此外掺杂后,石墨烯/金属氧化物通常表现出更加优异的电化学性能。考虑到多数金属氧化物在充放电循环中产生氧化锂而形成石墨烯/氧化锂界面,本论文采用第一性原理计算了系统研究了石墨烯/氧化锂的界面储锂行为及掺杂效应,探究了石墨烯/金属氧化物的储理机制。通过对比锂原子在石墨烯表面和氧化锂表面上的吸附,发现锂原子在石墨烯/氧化锂界面处的吸附呈现出协同效应,而产生界面储锂,增加体系的储锂容量。掺杂原子可以调控石墨烯的物理化学性能,而影响掺杂石墨烯/氧化锂复合材料作为锂离子电池负极材料的电化学性能。B和N掺杂分别导致p型掺杂和n型掺杂,而增强和减弱界面储锂能力。O掺杂和S掺杂会引起石墨烯中电子态的局域化,导致界面对锂原子子吸附能力的增加,而掺杂原子与碳原子电负性的差别影响锂原子的扩散行为。掺杂石墨烯中电子态的局域化和掺杂原子的电负性这两方面的共同作用使得O掺杂石墨烯/氧化锂具有最大的界面储锂容量;而S掺杂不仅使界面具有较高的界面储锂容量,而且有利于界面处锂原子的扩散,实现界面储锂容量和锂原子扩散势垒间的有效平衡。该研究有利于石墨烯/金属氧化物纳米复合材料在能源存储领域的设计和应用。