石墨烯是碳原子通过sp²杂化连接成的单层纳米材料,自2004年被成功剥离以后,便成为最受关注的纳米材料之一。石墨烯独特的二维结构使其具有很多优异的特点如超薄、超强导电性、透光性等,这也使得石墨烯在新能源汽车、光电材料、微电子器件、生物医药等领域成为研究的首选,因此高质量石墨烯的需求与日俱增,然而现有的制备手段还不能宏量制备高质量、大尺寸石墨烯以满足商业应用的需求,因此急需开发低成本、高效率制备高质量石墨烯的方法。针对这种情况,本论文设计了两种制备高质量、大尺寸石墨烯的方案,主要的研究工作及结果如下:（1）以天然石墨为原料,采用过氧乙酸-浓硫酸二元体系室温一步化学剥离石墨烯,其中过氧乙酸作为氧化剂被首次使用。根据浓硫酸用量的不同,整个制备过程可以分为少酸制备和多酸制备,在少酸体系下能够室温一步制备石墨烯聚集体,然后经过超声分散即可获得少层石墨烯;在多酸体系下室温静置一步即可制备得到少层石墨烯。结果表明:使用过氧乙酸-浓硫酸体系剥离石墨烯,只需室温静置4 h即可得到100%产率的石墨烯。其中在少酸体系中,能够制备出膨胀体积最大为320 ml g^-1的石墨烯聚集体且分散后获得平均层数为7层的石墨烯。在多酸体系下,制备的石墨烯具有层数少（平均层数小于5层）、尺寸大（平均面积达到了190.8μm²、最大面积可达到420μm²）的特点,而且几乎不引入缺陷,氧含量只有1.2%,这些特点也导致所制备石墨烯的电导率高达1.46×10⁵ S m^-1。该体系的剥离机理可能是过氧乙酸氧化石墨边缘,使得浓硫酸在插层的同时将部分过氧乙酸带入石墨层间;而进入层间的过氧乙酸结构不稳定,分解产生气体,导致层间气体压力大于范德华力,从而使石墨被剥离成石墨烯。（2）发展了一种无酸体系下石墨烯的高效制备方法。该方法中首先采用KOH蚀刻天然石墨,然后再借助超声使过氧化氢对蚀刻后的石墨实施插层,最后在微波照射下通过过氧化氢分解将石墨剥离成石墨烯。结果表明:本方法可以获得平均层数为4层的少层石墨烯,而且质量比较高,缺陷比较少（Raman光谱中I_D/I_G仅为0.102）,同时所获得的石墨烯具有片层比较大的特点,其中面积达100-200μm²的石墨烯达50.3%,最大的面积为280μm²,平均尺寸高达123.2μm²,这些特点直接导致所制备出的石墨烯具有优异的导电性(电导率高达2.0×10⁵ S m^-1)。整个剥离过程没有浓硫酸的参与,与传统化学剥离方法相比,完全消除了废酸处理及其所带来的环境污染问题,为石墨烯的绿色制备提供了一个新思路。由于在KOH蚀刻过程中,K⁺插层会使得石墨层间距变大,因此,过氧化氢分子借助超声作用可进入变大的石墨层间。在微波照射下石墨层间的过氧化氢分子又会发生快速分解,产生大量的O₂,从而使得石墨层间瞬间产生比较大的气体压力,致使石墨被剥离成石墨烯。