【摘 要】
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制备了不同金属改性的钛硅分子筛样品M-TS-1(M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Cd,La,负载量为1%),并研究了其催化丁二烯环氧化反应的性能.结果表明,V,Cr,Mn的加入导致H2O2无效分解,
【机 构】
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中国科学院兰州化学物理研究所羰基合成与选择氧化国家重点实验室,中国科学院大学
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制备了不同金属改性的钛硅分子筛样品M-TS-1(M=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn,Cd,La,负载量为1%),并研究了其催化丁二烯环氧化反应的性能.结果表明,V,Cr,Mn的加入导致H2O2无效分解,因而在丁二烯环氧化反应中表现出较高的H2O2转化率和较低有效利用率;Fe,Co,Ni以及稀土金属La均在一定程度上促进了TS-1对H2O2的有效利用;Cu,Zn抑制了H2O2的转化,使得H2O2转化率和有效利用率都较低;Cd有效提高了TS-1的催化活性,H2O2转化率和有效利用率均接近100%.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱等手段表征了上述各金属的改性对TS-1骨架结构以及Ti活性中心周围电子环境的影响.结果表明,各M-TS-1样品的骨架结构都仍保持原有的MFI构型,但是TS-1中Ti活性中心周围的电子环境受到来自各种金属的不同程度影响,关联催化活性时没有特定的规律性.
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