【摘 要】
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采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C2～C4=)的性能,重点关注了乙烯的产量.探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响.实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C2～C4=的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高
【机 构】
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西北大学化工学院,国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地,陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心,陕西省洁净煤转化工程技术研究中心,陕北能源化工产业发展协同创新中心,陕西西安710069
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采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C2～C4=)的性能,重点关注了乙烯的产量.探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响.实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C2～C4=的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢,导致了烷烃的生成;与单金属Pd改性相比,Cu-Pd双金属改性抑制了乙烯的进一步加氢,提高了乙烯的选择性.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征分析.结果表明,Cu的加入使自身电子向Pd转移,增加了Pd电子密度;另外,Cu的存在提高了Pd的分散性.以2Cu-0.1Pd/S-1为催化剂时可以得到更优异的反应性能.
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航空煤油实际燃烧过程中往往存在高化学当量比(Φ)的贫氧条件,导致航空煤油着火困难、燃烧效率较低.本文以航空煤油一元替代燃料正癸烷为燃料,实验研究了贫氧条件下(Φ=2～4)微圆管内Pt/ZSM-5催化剂和石英砂填充床中正癸烷的贫氧催化/无催化燃烧特性,分析了当量比(Φ=2～4)、温度(300～450℃)和催化剂对正癸烷转化率、燃烧效率以及气相产物分布特性的影响.结果表明:Pt/ZSM-5催化剂对正癸烷燃烧反应的促进作用明显,存在温度激增现象,当量比Φ从2增大到3.5时,动态着火点从196℃上升到271℃,而
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