【摘 要】
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采用连续电位滴定法研究了天然和高温活化凹凸棒石的表面酸碱和电荷分布性质,利用表面配位模型和FITEQL3.2程序探讨了Th(Ⅳ)在高温活化前后凹凸棒石上的吸附机理.结果表明天
【机 构】
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兰州大学核科学与技术学院放射化学研究所;
【基金项目】
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国家自然科学基金(20871062,J1030932);教育部博士研究生学术新人奖;兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金(lzujbky-2010-215);国家同步辐射实验室教育部创新计划(20090137S)资助
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采用连续电位滴定法研究了天然和高温活化凹凸棒石的表面酸碱和电荷分布性质,利用表面配位模型和FITEQL3.2程序探讨了Th(Ⅳ)在高温活化前后凹凸棒石上的吸附机理.结果表明天然凹凸棒石表面主要以离子交换位(≡XNa/K)、强吸附点位(≡SsOH)和弱吸附点位(≡SwOH)为主;而高温活化凹凸棒石表面则主要以强吸附点位(≡SsOH)和弱吸附点位(≡SwOH)为主.当pH<2.5,Th(Ⅳ)在水溶液中主要以Th4+存在;而当pH>3.0时,Th(Ⅳ)则主要以水解形态存在(例如Th(OH)22+,Th(OH)3+和Th(OH)40).Th(Ⅳ)在天然凹凸棒石表面上的吸附主要以离子交换作用(≡X2Th)和内层配合作用(≡SsOTh)为主,而在高温活化凹凸棒石表面上则主要形成内层配合物(≡SwOTh和≡SsOThOH).胡敏酸(HA)对Th(Ⅳ)在高温活化凹凸棒石上吸附有一定的促进作用,且使Th(Ⅳ)的吸附机理和种态发生明显的改变(主要以≡SsO-CO-HA-Th和≡SsOTh种态存在).Th(Ⅳ)在高温活化凹凸棒石上的吸附是不可逆过程,但当HA存在时,Th(Ⅳ)在高温活化凹凸棒石上会发生解吸.
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