腐殖酸影响酸性水体中As(Ⅲ)光氧化的研究

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为了考察紫外光(λmax=365 nm)照射下三价砷(As(Ⅲ))在含有腐殖酸的水体中光氧化过程,该文研究了初始pH、HA浓度、外加铁离子以及不同分子量范围的HA组分等环境因子对As(Ⅲ)光氧化的影响.利用ESR检测和自由基猝灭实验以及不同气氛实验,量化不同活性物种对As(Ⅲ)光氧化的贡献率.结果表明,pH值对As(Ⅲ)在HA体系中的光氧化影响极大,低pH有利于As(Ⅲ)的光氧化.当pH为2.6,As(Ⅲ)浓度为100.0μg/L时,HA的最佳投加量为10.0mg/L.Fe(Ⅲ)-HA络合物表现出低光活性,外加低浓度铁离子抑制As(Ⅲ)的光氧化,高浓度则促进As(Ⅲ)的光氧化.不同分子量范围的HA组分对As(Ⅲ)的光氧化贡献不同.As(Ⅲ)的形态转化是由于三重态腐殖酸(3HA*)的直接作用以及羟基自由基(HO·)直接氧化共同作用的结果.其中85%的As(Ⅲ)氧化是HO·直接氧化导致,HO·主要来自HO2·/O2·-;剩余15%依赖于3HA·对As(Ⅲ)的直接氧化.研究结果有助于了解As(Ⅲ)在含有溶解性有机质的酸性水体中光化学转化行为.
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