CuO调配SnO2表面用于碳烟颗粒燃烧: 单层分散阈值效应对催化性能的影响

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chen_chen1111
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
With the objective to investigate the structure-reactivity relationship of CuO/SnO2 and eventually design more applicable catalysts for soot combustion, catalysts with different CuO loadings have been prepared by impregnation method. By using X-ray diffraction and X-ray photoelectron spec-troscopy extrapolation methods, it is disclosed that CuO disperses finely on the SnO2 support to form a monolayer with a capacity of 2.09 mmol 100 m?2, which equals 4.8 wt% CuO loading. When the CuO loading is below the capacity, it is in a sub-monolayer state. However, when the loading is above the capacity, CuO micro-crystallites will be formed that coexist with the CuO monolayer. The soot combustion activity of the catalyst increases with the CuO loading until it reaches the mono-layer dispersion capacity. A further increase in the CuO loading has no evident influence on the activity. Raman results have testified that with the addition of CuO onto the SnO2 support, a sur-face-active oxygen species can be formed, the amount of which also increases significantly with the increase in the CuO loading until it reaches the monolayer dispersion capacity. Increasing the CuO loading further has no evident impact on the amount of surface oxygen. Therefore, an apparent monolayer dispersion threshold effect is observed for soot combustion over CuO/SnO2 catalysts. It is concluded that the amount of surface-active oxygen sites is the major factor determining the ac-tivity of the catalyst. 摘要: 柴油发动机由于具有良好的动力和经济性等优势而得到广泛的应用, 但排放的尾气中碳烟颗粒物(PM)却给人类健康和环境带来了严重的危害. 目前PM污染的治理引起了广大科研工作者的关注. 催化燃烧成为PM污染消除技术中最有效的方法.rn金属氧化物负载到载体上时, 通常会出现单层分散现象, 其单层分散容量可以通过XRD, XPS和Raman等外推法测定.此外, 当负载体系用作某种反应的催化剂时, 往往会表现出单层分散阈值效应, 即阈值附近的催化剂通常具有较高的活性和选择性等. 目前单层分散理论已被广泛接受, 成为设计高性能催化材料的重要指导思想.rn在过去八年本课题组将SnO2基催化材料用于多种环保和能源反应, 并系统地探究了其催化性能. 结果表明, SnO2含有丰富的表面活泼氧和晶格氧, 且热稳定性高, 是一种优良的催化剂载体. 基于单层分散理论, 为获得更实用的PM燃烧催化剂, 我们利用浸渍法设计制备了系列不同CuO负载量的CuO/SnO2催化剂, 并使用XRD, XPS, Raman, TEM, STEM-mapping, H2-TPR, soot-TPR和O2-TPD等手段深入研究了其构效关系. 利用XRD和XPS外推法测得的CuO高度分散在SnO2载体表面,其单层分散阈值为2.09 mmol 100 m–2, 即相当于4.8% CuO负载量. 低于该负载量时, CuO以亚单层分散态存在; 而高于该负载量时, 形成的CuO微晶和单层分散态的CuO共存. 在单层分散阈值之前, 催化剂的碳烟燃烧活性随CuO负载量的升高而上升; 进一步提高CuO负载量对其活性无明显的影响. Raman结果表明, 在单层分散阈值之前, CuO负载到SnO2载体上可有效形成表面活泼氧中心, 且其含量随CuO负载量升高而增加; 进一步提高CuO负载量则对其含量无明显改变. 因此, CuO/SnO2催化剂用于碳烟颗粒燃烧具有明显的阈值效应. 以上结果表明, 表面活泼氧中心含量是决定该催化剂活性的主要因素.
其他文献
计么是高效课堂?这就需要教师使课堂教学效果达到最优化,符合教学目标的要求和新课改的新理念,改变“注入式、满堂灌、教师讲,学生听”的传统教学模式和观念,深入理解新课改
分子筛的制备过程一般需要结构导向剂的参与. 结构导向剂主要包括碱(土)金属离子、有机胺或季铵盐为代表的有机模板剂和固体晶种等三类. 研究合成凝胶中不同结构导向剂之间的
为探究吕家坨井田地质构造格局,根据钻孔勘探资料,采用分形理论和趋势面分析方法,研究了井田7
“学生怎么学”即学生达成以上目标的过程和方法,是否学得轻松、学得愉悦.这两个方面构成了学生的课堂体验,是教师的“教”与学生的“学”的统一,是教师和学生共同构建的一种
为探究吕家坨井田地质构造格局,根据钻孔勘探资料,采用分形理论和趋势面分析方法,研究了井田7
众所周知, 能源危机和环境污染是当前人们所面临的巨大难题和挑战, 因此寻找或开发一种高新的技术解决上述难题尤为重要. 近年来, 基于半导体的光催化技术被广泛应用于能源制
语法是英语学习的难点,在初中英语教学中,语法教学可以帮助学生掌握比较系统和完整的英语语法知识,扎实打好学习英语的基础,进而培养学生语言技能,指导语言实践,提高英语的交
当今世界环境与能源问题日益加剧, 乙醇作为一种重要的清洁燃料和化学品受到广泛关注, 迫切需要探索高效的乙醇合成方法, 以满足日益增长的市场需求. 其中, 将煤炭、生物质、
为探究吕家坨井田地质构造格局,根据钻孔勘探资料,采用分形理论和趋势面分析方法,研究了井田7
语言是文化的载体,离开文化教学的语言教学犹如无源之水、无本之木.因此,教师在教授基本语言知识和语言技能的同时,应该引进与之相关的文化背景知识和其它文化知识,以提高学