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摘要 采集了典型的电子废物拆解区周边农田土壤，分析了6种重金属元素（As、Cd、Cu、Hg、Pb、Zn）的含量，计算了污染指数、富集因子和潜在生态风险指数，用于评价研究区域生态系统风险。结果表明：研究区域土壤中的Cd、Pb、Cu、Zn含量显著增加，均超出农用地土壤污染风险筛选值标准，超标率分别为Cd 100%、Pb 100%、Cu 91.3%和Zn 26.1%;富集因子值进一步表明，Cd、Cu、Zn、Hg是该区域富集最明显的金属，这可能与电子垃圾活动有关;Cu、Pb、Zn这3种重金属极显著相关（P<0.01），可能具有相同的来源，Cd、Hg、As与其他元素的相关系数较小，可能有电子废物之外的来源;6种重金属综合潜在生态风险指数显示，该区域属于潜在生态风险很强的区域，其中Cd和Hg对生态危害贡献率达到85.54%。
关键词 电子废物;农田土壤;重金属;污染;生态风险
中图分类号 X825 文献标识码 A
文章编号 0517-6611（2020）10-0050-04
doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2020.10.014
Abstract In this study，soil samples collection was conducted in farmland around a typical disassembling site，and the concentrations of six heavy metals （As，Cd，Cu，Hg，Pb，and Zn） were analyzed，calculated the pollution index，enrichment factor and potential ecological risk index，and used them to evaluate the ecological system risk.The results showed that the mean concentrations of Cd，Pb，Cu，and Zn were significantly higher than their standard values of risk screening values in agricultural land，the excess portion was 100% for Cd，100% for Pb ，91.3% for Cu，and 26.1% for Zn;the values of enrichment factors further demonstrated that Cd，Cu，Zn and Hg were the most signifi cantly enriched metals in the study area，which might be associated with ewaste activities; Cu，Pb，and Zn in soils may originated from the same source for their highly significant correlation （P<0.01） while Cd，Hg，and As may differ from different sources;the potential ecological risk of 6 heavy metals indicated that this region with much higher potential ecological risks，and the contribution rate of Cd and Hg to ecological risk reaches 85.54%.
Key words Ewaste;Farmland soil;Heavy metal;Contamination;Ecological risk
長期以来，由于我国的劳动力低廉和相关环保制度不健全，全世界约有70%的电子废物在中国完成了从拆解到最终处置的过程，并且形成了包括广东清远的龙塘石角、汕头贵屿以及浙江台州在内的聚集基地[1]。重金属由于具有特殊性能而被广泛地用于电子产品的生产，不规范的拆解行为加剧了重金属的释放，每年电子拆解过程排放的Cu达到5 000 t[2]。前人的许多研究报道已表明，电子拆解成为了拆解区域土壤重金属污染的重要来源，并且呈现出Cd、Cu、Pb和Zn等多金属复合污染[3-6]，在土壤-作物体系内，金属间因存在拮抗或协同效应，多金属在作物体内的迁移通常比单金属更复杂[3]。在此背景下，以电子废物拆解区污染农田为研究对象，开展多种重金属污染特征与生态风险研究，对于重金属复合污染农田的安全利用具有重要意义。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
龙塘镇地处广东省清远市清城区中部、北江的中下游，属珠江三角洲冲积平原的北端，西临北江，北与清城市区接壤，南毗广州市花都区，距广州市中心60 km2，总面积153 km2。该地的废旧拆解行业有30年发展历史，是我国最大的电子拆解基地之一。该地区属亚热带季风气候区，温暖湿润，一年四季均可耕作，区内地貌类型以丘陵为主，主要植被是人工林和灌木，村民以农业耕作为主，主要是生产水稻、花生和其他杂粮以及经营规模性种植和养殖等。
1.2 样品采集
1.2.1 土壤采集。2017年11月水稻秋收后，在电子废物拆解区周围的农田采集土壤样品，并在研究区域上游和逆风方向10 km以外的稻田采集3个参考土样品，以消除任何电子垃圾回收的影响。
采集表层土壤样品（0～20 cm），聚乙烯袋封装（视地块大小每个样品由在一定范围内采集的5个样品混合而成，同时记录采样中心点经纬度及周围环境情况），共获得土壤样品 23个。样品在实验室室温风干后，研磨过100目（0.15 mm）尼龙筛，用于pH和重金属分析。 1.2.2 土壤分析方法。土壤pH按照土水比 1∶2.5采用电位法测定;土壤重金属Cu、Zn含量经盐酸—硝酸—氢氟酸消解， 采用原子吸收分光光度法（AA-6300，岛津）测定;由于样品中Pb、Cd的浓度较低，因此采用石墨炉原子吸收光谱法（ICE3400，赛默飞）测定Pb、Cd的浓度;砷的测定采用氢化物发生-原子荧光光谱法（AFS-9700，北京海光），汞的测定采用冷蒸汽原子荧光光谱法（AFS-9700，北京海光）。质量保证和质量控制（QA/QC）程序按照《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）已经各项目分析方法标准等相关要求进行，开展了室内空白、室内平行样以及加标回收率分析等质量控制措施。
1.3 样品分析
2 结果与讨论
2.1 电子废物拆解区土壤重金属含量
由表4可知，土壤pH范围4.86～5.98，均值5.26，属于弱酸性土壤，这为土壤重金属的释放提供了有利条件，使土壤中重金属呈活性形态，更加具有迁移性，通过纵向迁移过程导致深层土壤的污染，也更容易通过地表径流等迁移到河流中[16]，pH变异系数为0.05，说明该研究区域土壤理化性质趋于稳定。研究区域土壤中6种重金属元素的平均含量按递减顺序排列为Zn>Pb>Cu>As>Cd>Hg。根据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准，Cd、Pb、Cu和Zn浓度均超出农用地土壤污染风险筛选值标准，超标率分别为Cd 100%、Pb 100%、Cu 91.3%和Zn 26.1%，同时，这4种元素的平均浓度分别比对照点高出1.13、2.40、6.29和3.38倍。变异系数<10%为弱变异，10%～30%为中等变异，>30%为强变异，从各元素的变异系数值来看，除As外，其他金属均为强变异，表明研究区域土壤在遭受了不同程度的Cd、Pb、Cu、Zn污染。与广东省土壤重金属背景值相比，所有元素的平均浓度均大大高于相应的土壤背景值，这表明Cd、Pb、Cu、Zn已经在电子废物拆解区周边土壤中大量累积。
有研究者对龙塘镇电子废物拆解废渣周边的农田土壤进行了调查研究，发现废渣周边农田土壤中的Cd、Cu、Pb、Zn浓度均值分别为0.42、146.92、319.60、250.58 mg/kg，比较可知，Cd含量要低于此次调查结果，Cu、Zn含量与此次调查结果相近，这表明除废渣周边外，Cd、Cu、Zn 等重金属已经在拆解区周边大范围农田土壤中大量累积。
2.2 电子废物拆解区重金属污染指数及富集因子
从表5中研究区域内土壤的单因子污染指数（PI）可以看出，大部分土壤均受到Cd、Cu和Pb 的污染，中重度污染率分别为17.39%、20.74%和13.04%，各重金属污染程度的不同可能有两方面的原因，一方面可能是与采样点与拆解作坊的距离有关，相近的污染相对较高，另一方面各重金属不同的迁移、富集能力以及调查区各采样点重金属本底值的差异也会导致污染程度的不同。富集因子（EF）的大小顺序为Cd>Cu>Zn>Hg>Pb>As，与污染评价结果一致，富集因子计算结果表明，Cd、Cu、Zn、Hg是该区域富集最明显的金属。结果可能与广泛使用Cd、Cu、Zn和Hg的电子产品有关，如印刷电路板中的Cd、電线中的Cu和汞电池中的Hg[18]。
2.3 重金属相关性分析
电子废物品种繁多，同类电子废物通常含有相同的一种或多种重金属，在粗放式的回收活动中被共同释放到环境中。因此，研究不同重金属之间的相关性能够更好的分析污染的主要来源信息。该研究对调查区域内23个表层土壤中6种重金属含量进行相关性分析，结果见表6， Cu、Pb、Zn这3种重金属相互之间在0.01水平上显著相关，这说明了这些元素来源单一，具有相同的来源，与电子垃圾拆解产生的“三废”中同时富含Cu、Pb、Zn等多种重金属是相符的，这或许进一步证实了当地农田重金属污染与当地多年进行电子废物拆解活动有关。Cd、Hg、As与其他元素的相关系数较小，表明Cd、Hg、As污染可能还有电子废物之外的来源[19]。此外，农田大量施放携带Cd的磷肥、含Cu农药和含Zn量较高的有机肥也是土壤重金属来源之一。
采用因子分析法分析6种重金属元素（图1），根据特征值>0.8，提取的前3个主成分可以解释总变量的83.427%，其中Pb、Zn、Cu在成分1中有较高的正载荷，表明Pb、Zn、Cu的来源比较接近，可能与当地的电子废物拆解形成的废物有关。
2.4 生态风险评价
根据潜在风险危害指数计算公式，调查区域土壤中6种重金属的潜在生态危害指数（Eir）如表7所示，6种重金属在电子废物拆解场地周边土壤中的生态危害指数范围为2.8～814.3，其中As、Cu、Pb、Zn的平均Eir 值均<40，生态风险较低。相比之下，Cd和Hg的Eir值要高的多（Hg为178.2，Cd为362.0），生态风险较大，6 种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Hg>Cu>As>Pb>Zn。
研究区域内，6种重金属综合潜在生态危害指数RI值范围为350.23～1 540.45，平均值为631.53，属于潜在生态风险很强的区域，全部样本的RI值都高于300，其中 65.2%的样品RI值在300～600之间，34.8%的样本RI值>600， Cd和Hg对生态危害贡献率达到85.54%。有相关研究表明，在电子废物拆解区附近，Cd对潜在的生态风险有明显的贡献，因此，电子废物拆区土壤中Cd和Hg的生态危害应引起高度重视。
3 结论
该研究调查了典型电子废物拆解区农田土壤中As、Hg、Cu、Zn、Cd、Pb、Cd的浓度、相关性和潜在风险，得出以下结论：
（1）受到电子废物拆解回收的影响，研究区域土壤中的Cd、Pb、Cu、Zn含量显著增加，均超出农用地土壤污染风险筛选值标准，超标率分别为Cd 100%、Pb 100%、Cu 91.3%和Zn 26.1%;调查区域内农田土壤的单因子污染指数显示，大部分土壤均受到Cd、Cu和Pb 的污染，中重度污染率分别为17.39%、20.74%和13.04%，严重威胁农产品安全;富集因子计算结果表明，Cd、Cu、Zn、Hg是该区域富集最明显的金属。 （2）6种重金属的相关性分析表明，Cu、Pb、Zn这3种重金属相互之间在0.01水平上显著相关，这说明了这些元素来源单一，具有相同的来源，与电子垃圾拆解产生的“三废”中同时富含Cu、Pb、Zn等多种重金属是相符的;Cd、Hg、As与其他元素的相关系数较小，表明Cd、Hg、As污染可能还有电子废物之外的来源。
（3）6种重金属综合潜在生态危害指数显示，该区域属于潜在生态风险很强的区域，全部样本的RI值都高于300，其中 65.2%的样品RI值为300～600，34.8%的样本RI值大于600， Cd和Hg对生态危害贡献率达到85.54%。6 种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Hg>Cu>As>Pb>Zn。
由此可知，电子废物拆解区周边农田土壤中的Cd、Pb、Cu和Zn等重金属含量显著增加，潜在生态风险很强（尤其是Cd和Hg），主要与电子废物回收活动有关，这意味着当地生态系统和居民生活面临相当大的风险，该研究结果可为地方当局有效规范电子垃圾回收产业及土壤修复提供参考。
参考文献
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[19] 张朝阳，彭平安，刘承帅，等.华南电子垃圾回收区农田土壤重金属污染及其化学形态分布[J].生态环境学报，2012，21（10）：1742-1748.
关键词 电子废物;农田土壤;重金属;污染;生态风险
中图分类号 X825 文献标识码 A
文章编号 0517-6611（2020）10-0050-04
doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2020.10.014
Abstract In this study，soil samples collection was conducted in farmland around a typical disassembling site，and the concentrations of six heavy metals （As，Cd，Cu，Hg，Pb，and Zn） were analyzed，calculated the pollution index，enrichment factor and potential ecological risk index，and used them to evaluate the ecological system risk.The results showed that the mean concentrations of Cd，Pb，Cu，and Zn were significantly higher than their standard values of risk screening values in agricultural land，the excess portion was 100% for Cd，100% for Pb ，91.3% for Cu，and 26.1% for Zn;the values of enrichment factors further demonstrated that Cd，Cu，Zn and Hg were the most signifi cantly enriched metals in the study area，which might be associated with ewaste activities; Cu，Pb，and Zn in soils may originated from the same source for their highly significant correlation （P<0.01） while Cd，Hg，and As may differ from different sources;the potential ecological risk of 6 heavy metals indicated that this region with much higher potential ecological risks，and the contribution rate of Cd and Hg to ecological risk reaches 85.54%.
Key words Ewaste;Farmland soil;Heavy metal;Contamination;Ecological risk
長期以来，由于我国的劳动力低廉和相关环保制度不健全，全世界约有70%的电子废物在中国完成了从拆解到最终处置的过程，并且形成了包括广东清远的龙塘石角、汕头贵屿以及浙江台州在内的聚集基地[1]。重金属由于具有特殊性能而被广泛地用于电子产品的生产，不规范的拆解行为加剧了重金属的释放，每年电子拆解过程排放的Cu达到5 000 t[2]。前人的许多研究报道已表明，电子拆解成为了拆解区域土壤重金属污染的重要来源，并且呈现出Cd、Cu、Pb和Zn等多金属复合污染[3-6]，在土壤-作物体系内，金属间因存在拮抗或协同效应，多金属在作物体内的迁移通常比单金属更复杂[3]。在此背景下，以电子废物拆解区污染农田为研究对象，开展多种重金属污染特征与生态风险研究，对于重金属复合污染农田的安全利用具有重要意义。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
龙塘镇地处广东省清远市清城区中部、北江的中下游，属珠江三角洲冲积平原的北端，西临北江，北与清城市区接壤，南毗广州市花都区，距广州市中心60 km2，总面积153 km2。该地的废旧拆解行业有30年发展历史，是我国最大的电子拆解基地之一。该地区属亚热带季风气候区，温暖湿润，一年四季均可耕作，区内地貌类型以丘陵为主，主要植被是人工林和灌木，村民以农业耕作为主，主要是生产水稻、花生和其他杂粮以及经营规模性种植和养殖等。
1.2 样品采集
1.2.1 土壤采集。2017年11月水稻秋收后，在电子废物拆解区周围的农田采集土壤样品，并在研究区域上游和逆风方向10 km以外的稻田采集3个参考土样品，以消除任何电子垃圾回收的影响。
采集表层土壤样品（0～20 cm），聚乙烯袋封装（视地块大小每个样品由在一定范围内采集的5个样品混合而成，同时记录采样中心点经纬度及周围环境情况），共获得土壤样品 23个。样品在实验室室温风干后，研磨过100目（0.15 mm）尼龙筛，用于pH和重金属分析。 1.2.2 土壤分析方法。土壤pH按照土水比 1∶2.5采用电位法测定;土壤重金属Cu、Zn含量经盐酸—硝酸—氢氟酸消解， 采用原子吸收分光光度法（AA-6300，岛津）测定;由于样品中Pb、Cd的浓度较低，因此采用石墨炉原子吸收光谱法（ICE3400，赛默飞）测定Pb、Cd的浓度;砷的测定采用氢化物发生-原子荧光光谱法（AFS-9700，北京海光），汞的测定采用冷蒸汽原子荧光光谱法（AFS-9700，北京海光）。质量保证和质量控制（QA/QC）程序按照《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）已经各项目分析方法标准等相关要求进行，开展了室内空白、室内平行样以及加标回收率分析等质量控制措施。
1.3 样品分析
2 结果与讨论
2.1 电子废物拆解区土壤重金属含量
由表4可知，土壤pH范围4.86～5.98，均值5.26，属于弱酸性土壤，这为土壤重金属的释放提供了有利条件，使土壤中重金属呈活性形态，更加具有迁移性，通过纵向迁移过程导致深层土壤的污染，也更容易通过地表径流等迁移到河流中[16]，pH变异系数为0.05，说明该研究区域土壤理化性质趋于稳定。研究区域土壤中6种重金属元素的平均含量按递减顺序排列为Zn>Pb>Cu>As>Cd>Hg。根据土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准，Cd、Pb、Cu和Zn浓度均超出农用地土壤污染风险筛选值标准，超标率分别为Cd 100%、Pb 100%、Cu 91.3%和Zn 26.1%，同时，这4种元素的平均浓度分别比对照点高出1.13、2.40、6.29和3.38倍。变异系数<10%为弱变异，10%～30%为中等变异，>30%为强变异，从各元素的变异系数值来看，除As外，其他金属均为强变异，表明研究区域土壤在遭受了不同程度的Cd、Pb、Cu、Zn污染。与广东省土壤重金属背景值相比，所有元素的平均浓度均大大高于相应的土壤背景值，这表明Cd、Pb、Cu、Zn已经在电子废物拆解区周边土壤中大量累积。
有研究者对龙塘镇电子废物拆解废渣周边的农田土壤进行了调查研究，发现废渣周边农田土壤中的Cd、Cu、Pb、Zn浓度均值分别为0.42、146.92、319.60、250.58 mg/kg，比较可知，Cd含量要低于此次调查结果，Cu、Zn含量与此次调查结果相近，这表明除废渣周边外，Cd、Cu、Zn 等重金属已经在拆解区周边大范围农田土壤中大量累积。
2.2 电子废物拆解区重金属污染指数及富集因子
从表5中研究区域内土壤的单因子污染指数（PI）可以看出，大部分土壤均受到Cd、Cu和Pb 的污染，中重度污染率分别为17.39%、20.74%和13.04%，各重金属污染程度的不同可能有两方面的原因，一方面可能是与采样点与拆解作坊的距离有关，相近的污染相对较高，另一方面各重金属不同的迁移、富集能力以及调查区各采样点重金属本底值的差异也会导致污染程度的不同。富集因子（EF）的大小顺序为Cd>Cu>Zn>Hg>Pb>As，与污染评价结果一致，富集因子计算结果表明，Cd、Cu、Zn、Hg是该区域富集最明显的金属。结果可能与广泛使用Cd、Cu、Zn和Hg的电子产品有关，如印刷电路板中的Cd、電线中的Cu和汞电池中的Hg[18]。
2.3 重金属相关性分析
电子废物品种繁多，同类电子废物通常含有相同的一种或多种重金属，在粗放式的回收活动中被共同释放到环境中。因此，研究不同重金属之间的相关性能够更好的分析污染的主要来源信息。该研究对调查区域内23个表层土壤中6种重金属含量进行相关性分析，结果见表6， Cu、Pb、Zn这3种重金属相互之间在0.01水平上显著相关，这说明了这些元素来源单一，具有相同的来源，与电子垃圾拆解产生的“三废”中同时富含Cu、Pb、Zn等多种重金属是相符的，这或许进一步证实了当地农田重金属污染与当地多年进行电子废物拆解活动有关。Cd、Hg、As与其他元素的相关系数较小，表明Cd、Hg、As污染可能还有电子废物之外的来源[19]。此外，农田大量施放携带Cd的磷肥、含Cu农药和含Zn量较高的有机肥也是土壤重金属来源之一。
采用因子分析法分析6种重金属元素（图1），根据特征值>0.8，提取的前3个主成分可以解释总变量的83.427%，其中Pb、Zn、Cu在成分1中有较高的正载荷，表明Pb、Zn、Cu的来源比较接近，可能与当地的电子废物拆解形成的废物有关。
2.4 生态风险评价
根据潜在风险危害指数计算公式，调查区域土壤中6种重金属的潜在生态危害指数（Eir）如表7所示，6种重金属在电子废物拆解场地周边土壤中的生态危害指数范围为2.8～814.3，其中As、Cu、Pb、Zn的平均Eir 值均<40，生态风险较低。相比之下，Cd和Hg的Eir值要高的多（Hg为178.2，Cd为362.0），生态风险较大，6 种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Hg>Cu>As>Pb>Zn。
研究区域内，6种重金属综合潜在生态危害指数RI值范围为350.23～1 540.45，平均值为631.53，属于潜在生态风险很强的区域，全部样本的RI值都高于300，其中 65.2%的样品RI值在300～600之间，34.8%的样本RI值>600， Cd和Hg对生态危害贡献率达到85.54%。有相关研究表明，在电子废物拆解区附近，Cd对潜在的生态风险有明显的贡献，因此，电子废物拆区土壤中Cd和Hg的生态危害应引起高度重视。
3 结论
该研究调查了典型电子废物拆解区农田土壤中As、Hg、Cu、Zn、Cd、Pb、Cd的浓度、相关性和潜在风险，得出以下结论：
（1）受到电子废物拆解回收的影响，研究区域土壤中的Cd、Pb、Cu、Zn含量显著增加，均超出农用地土壤污染风险筛选值标准，超标率分别为Cd 100%、Pb 100%、Cu 91.3%和Zn 26.1%;调查区域内农田土壤的单因子污染指数显示，大部分土壤均受到Cd、Cu和Pb 的污染，中重度污染率分别为17.39%、20.74%和13.04%，严重威胁农产品安全;富集因子计算结果表明，Cd、Cu、Zn、Hg是该区域富集最明显的金属。 （2）6种重金属的相关性分析表明，Cu、Pb、Zn这3种重金属相互之间在0.01水平上显著相关，这说明了这些元素来源单一，具有相同的来源，与电子垃圾拆解产生的“三废”中同时富含Cu、Pb、Zn等多种重金属是相符的;Cd、Hg、As与其他元素的相关系数较小，表明Cd、Hg、As污染可能还有电子废物之外的来源。
（3）6种重金属综合潜在生态危害指数显示，该区域属于潜在生态风险很强的区域，全部样本的RI值都高于300，其中 65.2%的样品RI值为300～600，34.8%的样本RI值大于600， Cd和Hg对生态危害贡献率达到85.54%。6 种重金属的潜在生态危害系数排序是Cd>Hg>Cu>As>Pb>Zn。
由此可知，电子废物拆解区周边农田土壤中的Cd、Pb、Cu和Zn等重金属含量显著增加，潜在生态风险很强（尤其是Cd和Hg），主要与电子废物回收活动有关，这意味着当地生态系统和居民生活面临相当大的风险，该研究结果可为地方当局有效规范电子垃圾回收产业及土壤修复提供参考。
参考文献
[1]TANG X J，SHEN C F，SHI D Z，et al.Heavy metal and persistent organic compound contamination in soil from Wenling：An emerging ewaste recycling city in Taizhou area，China[J].Journal of hazardous materials，2010，173：653-660.
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[3] GALENDE M A，BECERRIL J M，BARRUTIA O，et al.Field assessment of the effectiveness of organic amendments for aided phytostabilization of a Pb-Zn contaminated mine soil[J].Journal of geochemical exploration，2014，145：181-189.
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