【摘 要】
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采用模板法制备了Cu O-Ce O2-Si O2和稀土掺杂的Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2(M=La,Pr,Nd)催化剂.运用X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附,透射电镜(TEM),拉曼(Raman)光谱,X射线光电子能
【机 构】
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南京工业大学材料化学工程国家重点实验室,南京工业大学化学化工学院
【基金项目】
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国家科技支撑计划(2011BAE18B01);江苏省科技支撑计划(BE2011830);江苏省高校自然科学基金面上项目(13KJB530006);国家自然科学基金(21306089);中国博士后基金(2013M531340)资助~~
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采用模板法制备了Cu O-Ce O2-Si O2和稀土掺杂的Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2(M=La,Pr,Nd)催化剂.运用X射线衍射(XRD),N2吸附-脱附,透射电镜(TEM),拉曼(Raman)光谱,X射线光电子能谱(XPS)和氢气-程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂的结构进行表征,并考察稀土掺杂对氯化氢催化氧化制氯气性能的影响.结果表明,稀土掺杂进入Ce O2晶格中形成良好的固溶体结构,获得更小的晶粒尺寸和更高的比表面积,并且显著提高了固溶体的表面氧空位浓度.稀土掺杂显著影响了催化剂的氯化氢催化氧化活性,活性顺序为:Cu OCe0.9La0.1O2-Si O2>Cu O-Ce0.9Nd0.1O2-Si O2>Cu O-Ce0.9Pr0.1O2-Si O2>Cu O-Ce O2-Si O2,固溶体氧空位浓度的高低与氯化氢氧化活性直接相关.通过与Ce0.9M0.1O2-Si O2催化剂的结构和性能的对比,发现氧空位浓度的提高并不能增强在固溶体表面发生的氯化氢氧化反应.动力学测试显示,稀土掺杂后,氧分子的吸附成为反应过程的决速步骤.但在V(O2):V(HCl)=1条件下,更高的氧空位浓度导致了固溶体更低的氯化氢氧化反应速率.结合机理分析认为,Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2催化剂更高的氧空位浓度增强了固溶体表面的"氧溢流",加快了氯化氢氧化的整体反应速率,这是Cu O-Ce0.9M0.1O2-Si O2具备高活性的关键.
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