可见光辐射下富勒烯[60]–氧化铁复合催化剂的制备及光芬顿法降解有机污染物研究(英文)

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ysq2009123
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采用简单的可升级的化学浸渍法,将Fe2O3掺杂到富勒烯[60](C60)上,制得C60-Fe2O3纳米复合材料.采用了粉末X射线衍射、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱和傅里叶变换红外光谱,对其进行了表征.结果发现,XPS数据中,Fe2p3/2和Fe2p1/2的XPS特征峰分别位于结合能710.9和724.1 eV处,对应Fe2O3的Fe3+.富勒烯颗粒均匀分散在Fe2O3纳米颗粒表面,Fe2O3纳米颗粒的平均尺寸大约为20–30 nm;Fe2O3对于可见光只有微弱的吸收,而制备出的C60-Fe2O3纳米复合材料对于可见光有较强的吸收响应.本文将C60-Fe2O3纳米复合光催化材料用于光催化降解50 mL,20mg/l MB和50 mL,10 mg/L苯酚实验.结果发现,在双氧水存在下和可见光(>420 nm)辐射条件下,C60-Fe2O3对上述有机污染物均有较好的降解效果.通过测定上述有机物的削减程度,评估了C60-Fe2O3催化剂的光催化活性,通过改变实验条件,得到可见光/C60-Fe2O3/双氧水体系的最佳光催化降解条件:在pH值为3.0610.34的范围内,投加0.02 g催化剂,5 mol/L双氧水.结果表明,在最佳条件下,亚甲基蓝在80min内脱色率能达到98.9%,矿化率能达到71%.浸出实验的结果表明,C60-Fe2O3复合光催化剂中的铁浸出量可以忽略不计.经过5次循环使用后,C60-Fe2O3复合光催化剂仍具有较高的光催化活性.为了进一步验证C60-Fe2O3复合光催化剂的应用广泛性,本文在可见光/C60-Fe2O3/双氧水体系下,开展了降解RhB,MO和苯酚的试验,结果发现,该催化剂它们也具有高的降解效果.机理研究发现,C60-Fe2O3复合光催化剂的高效催化能力可归因于C60和Fe2O3的协同效应:在可见光辐射下,由于C60具有独特的光敏性特征,能够接收电子并把它们转移到Fe2O3的Fe3d轨道,并通过一系列反应,达到Fe3+/Fe2+循环平衡.利用活性组分捕集实验,对光催化反应过程中的主要活性氧化剂进行了区分.结果表明,羟基自由基在整个过程中发挥了最主要的作用.
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