双氧水（H₂O₂）是一种重要的绿色氧化剂,广泛应用于纺织、医疗、废水处理、军事等重要领域.目前, H₂O₂的工业生产以蒽醌法为主,该法设备投资大、运行成本高,同时工艺涉及大量的有机溶液,活性中间体蒽醌也会发生缓慢降解,产生有毒副产物.与蒽醌法相比,通过负载型贵金属催化剂催化H₂与O₂反应直接合成H₂O₂,过程绿色环保且生产工艺简单,引起了各界广泛关注.然而,从热力学上分析, H₂和O₂更容易反应生成H₂O, H₂O₂只是该反应的中间产物,会继续发生加氢和直接分解反应生成H₂O,导致H₂和O₂的低效利用,开发高H₂O₂选择性且高反应效率的催化剂已成为氢氧直接合成H2O2研究的重点与难点.目前大部分研究策略旨在通过调控或影响反应中心结构、价态来抑制H₂O₂的副反应,进而提升H₂O₂的选择性和反应效率;尽管已取得了良好的进展,但仍需发展新的调控策略来满足工业应用的要求.本课题组前期研究表明,促使H₂O₂从催化剂上脱附可以有效地提升H₂O₂的选择性和产率.相比于针对反应中心的调控,不稳定的H₂O₂从催化剂上快速脱附同样起到抑制H₂O₂参与副反应的作用.为此,本文提出一种炭量可控的非均一界面改性方法,以常规的Pd/TiO₂作为研究对象,借助各种结构表征,发现炭物种在TiO₂表面呈非均一分散状态,而且改性对于催化剂的几何结构影响较小;另外,催化剂表面的疏水性会随着碳含量的增加而增加,导致其与H₂O₂间的吸附能相应变小.反应结果显示,表面非均一的炭化改性技术可以显著提升Pd/TiO₂催化剂的H₂O₂选择性和产率.通过构效关系分析,可知这种改性技术可以保持Pd颗粒与TiO₂间相互作用的同时,还可以促进H₂O₂的快速脱附,进而提升改性Pd/TiO₂催化剂的H₂O₂直接合成效率.该改性方法简单、易控,可拓展应用到其他类型催化剂的H₂O₂直接合成性能调控与改进.