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2006-07赛季，詹姆斯场均数据下降到27.3分6.7篮板6助攻1.6抢断。一些人将他数据下滑归结到传球能力退化，投篮选择不佳等原因上。但骑士连续第二个赛季拿到50胜，以东部第二打进季后赛。同活塞的东部决赛第五场，詹姆斯拿下了48分9篮板7助攻，一人包揽了骑士最后30分里的29分，其中包括终场前两秒的上篮绝杀。赛后，马文·艾尔伯特将詹姆斯的表现称为“季后赛历史上最伟大的表现之一。”史蒂夫科尔也称詹姆斯的表现“就像乔丹一样”。2012年，ESPN将詹姆斯那一场的表现评为NBA季后赛历史第四佳表现。骑士六场赢下了系列赛，拿到了队史第一个东部冠军，杀入总决赛。但在总决赛，菜乌詹姆斯被马刺4比0横扫，赛后，蒂姆·邓肯对詹姆斯说出了那句“未来是你的。”
2008年的全明星赛，詹姆斯用27分8篮板9助攻，第二次当选全明星MVP。 3月21日与猛龙的比襄，他超越布拉德·多尔蒂，成为骑士队史得分王，而且他比多尔蒂少用了100多场比赛。詹姆斯在那个赛季拿下了7次三双，他也创下了个人和球队的单赛季三双纪录。场均30分同样排在联盟第一，这帮助詹姆斯拿下了个人的第一个得分王。尽管取得了个人荣誉，但骑士的战绩却下滑到了45胜，排名东部第四。他们在首轮战胜奇才，这是骑士连续第三个赛季在季后赛里战胜奇才。但骑士第二轮倒在了凯尔特人脚下，面对保罗·皮尔斯，雷·阿伦，凯文·加内特组成的三巨头，詹姆斯用一己之力将比赛拖入抢七大战，最后的决战，詹姆斯拿下45分，皮尔斯得到41分，美联社也将这场比赛描述为“对轰”。
2008-09赛季常规赛结束时，詹姆斯在最佳防守球员投票中排名第二，他第一次进入防守第一阵容。他还成为了联盟第四个单赛季在得分，篮板，助攻，抢断和盖帽均排名全队第一的球员。詹姆斯的强势助力让骑士拿下了队史最多的66胜，他也以场均28.4分7.6篮板7.2助攻1.7抢断1.2盖帽的表现第—次当选MVP——第一个成为MVP的骑士球员。季后赛，骑士横扫活塞和老鹰，与魔术在东部决赛相会。系列赛第一场，詹姆斯砍下49分，命中率高达66%，但骑士却输掉了比赛。第二场，詹姆斯用绝杀为球队扳平大比分，但这却没有真正拯救骑士，最终他们以2比4负于魔术。第六场比赛结束后，詹姆斯没有和任何对手握手便直接离开场地，很多人认为这是一种没有体育精神的举动。
2009-10赛季，由于后卫线遭遇严重伤病，詹姆斯成为了球队真正意义上的控卫，场均8.6次助攻也是他的生涯新高。该赛季，他蝉联了MVP，骑士也第二年取得联盟最佳战绩，但在季后赛第二轮骑士又一次败给凯尔特人，詹姆斯在第五场的表现更是饱受批评，他出手14次，命中率仅20%，全场拿到15分，赛后，詹姆斯在主场球迷的嘘声中离开。此后，成为非受限自由球员的詹姆斯在7月8日的ESPN直播节目上宣布加入热火，这让他招来了骑士老板，球迷以及众多NBA名宿的抨击。9月接受CNN采访时，詹姆斯将批评归为种族原因，这又令其倍受打击。2010年自由球员市场也导致詹姆斯成为最不受欢迎的球员之一，而他在直播节目上说出的“把我的天赋带到南海滩”也成了被调侃的对象。
2010年12月2日，詹姆斯第一次重返克利夫兰，尽管嘘声漫天，但他还是拿下了38分，带领热火取胜。这个赛季，詹姆斯场均得到26.7分7.5篮板7助攻，热火以东部第二身份打进总决赛，并一度取得2比1领先。但之后比赛完全偏离了詹姆斯的掌控，面对达拉斯的联防，他的突破受阻。低位进攻中，他的背打技术更是连J.J.巴里亚也无法逾越。第五场的赛前训练场，詹姆斯和韦德模仿德克·诺维茨基咳嗽的动作——以讽刺对手装病——彻底激怒了小牛。在连输两场后，勒布朗在第六场赛前的更衣室喊出了“要么现在，要么永远别拿”的声音，但这依旧无法改变球队落败的命运。总决赛期间，詹姆斯场均第四节得分只有3分.场均得分也只有17.8分。不过在最终失败后，他和韦德用微笑结束了赛季。
总决赛失利后，詹姆斯在夏天跟随哈基姆·奥拉朱旺苦练低位背身。2011-12赛季，他拿到了第三座MVP奖杯，赛季场均得到27.1分7.9篮板6.2助攻1.9抢断，命中率53%。季后赛第二轮第四场，詹姆斯拿下40分18篮板9助攻，帮助热火扳平大比分，并最终4比2战胜步行者。东部决赛面对凯尔特人，在第六场失利就会被淘汰的局面下，詹姆斯拿下45分，帮助球队取胜，《纽约时报》将这场比赛描述成“确定历史地位的表现”。七场大战后，热火挺进总决赛，并4比1战胜雷霆，詹姆斯获得了人生的第一个总冠军。他毫无悬念地被选为总决赛MVP，场均数据28.6分10.2篮板7.4助攻。
2012-13赛季，詹姆斯和热火完成了27连胜。在詹姆斯的强势推动下，热火打出了队史最佳的66胜16负，詹姆斯第四次当选MVP。该赛季，他场均得到26.8分8篮板7.3助攻1.7抢断，命中率达到56.5%。尽管季后赛初期热火状态不佳，但球队还是打进总决赛，迎战马刺。当热火2比3落后时，外界开始批评詹姆斯的打法没有侵略性。不过在第六场比赛里，他打出了系列赛的第二个三双，并在第四节砍下16分，帮助热火扳平大比分。这场比赛，邓肯打落詹姆斯发带成为了比赛转折点，之后詹姆斯生涯首次未戴发带打季后赛。在抢七大战中，詹姆斯又得到37分，带领球队战胜马刺，场均拿到25.3分10.9篮板7次助攻2.3抢断的他再次成为总决赛MVP。
2013-14赛季的三月，詹姆斯在对阵山猫的比赛里拿到了职业生涯及热火队史最高的61分。热火在这个赛季遭遇伤病潮，球队在赛季中一共使用了20套不同的首发阵容。季后赛第二轮面对篮网，詹姆斯在第四场比赛里拿下了个人生涯季后赛单场最高的49分。战胜步行者后，热火连续第四年打进总决赛。季后赛期间，詹姆斯受到腿部痉挛和疲劳的影响，马刺最终4比1战胜热火夺冠。2014年6月25日，詹姆斯跳出合同。7月11日，他正式宣布重返骑士。与2010年的“决定”不同，詹姆斯这一次的选择收到了良好反响。詹姆斯签约一个月后，骑士从森林狼交易到凯文·乐福，与凯里·欧文一起组成了新“三巨头”。
2015年1月，詹姆斯因左膝和腰部受伤休战两周，这创下他职业生涯休战时间的纪录。2014-15赛季，詹姆斯场均得到25.3分6篮板7.4助攻。东部决赛中，骑士击败老鹰，詹姆斯连续第五年打进总决赛，他也成为60年代后第一个能够连续五年进入总决赛的球员。但季后赛中，乐福在首轮同凯尔特人的比赛中赛季报销。在杀入总决赛后，欧文只打了一场比赛也宣告赛季结束。最终，骑士以2比4落败，但在总决赛MVP的投票中，詹姆斯还是得到了不少选票。
2015-16赛季期间，骑士炒掉主教练大卫·布拉特，詹姆斯因此被外界指责过多干预球队操作。不过骑士仍打出了57胜战绩，位列东部第一。季后赛，骑士只输掉两场，最终再次与打出73胜的勇士会师总决赛。骑士在总决赛中曾1比3落后，但詹姆斯随后两场比赛里连续拿下41分，帮助球队扳平大比分。抢七大战，詹姆斯不仅拿下三双，更在比赛还剩两分钟时送给安德烈·伊戈达拉大帽，奠定了取胜基础。战胜勇士后，骑士不仅为克利夫兰赢得52年来第一个职业联赛冠军，他们也成为史上第一个在总决赛1比3落后最终实现大翻盘的球队。詹姆斯成为史上第三个在总决赛抢七大战中拿下三双的球员，他总决赛数据更是达到了恐怖的29.7分11.3篮板8.9助攻2.3蓋帽2.6抢断。
2008年的全明星赛，詹姆斯用27分8篮板9助攻，第二次当选全明星MVP。 3月21日与猛龙的比襄，他超越布拉德·多尔蒂，成为骑士队史得分王，而且他比多尔蒂少用了100多场比赛。詹姆斯在那个赛季拿下了7次三双，他也创下了个人和球队的单赛季三双纪录。场均30分同样排在联盟第一，这帮助詹姆斯拿下了个人的第一个得分王。尽管取得了个人荣誉，但骑士的战绩却下滑到了45胜，排名东部第四。他们在首轮战胜奇才，这是骑士连续第三个赛季在季后赛里战胜奇才。但骑士第二轮倒在了凯尔特人脚下，面对保罗·皮尔斯，雷·阿伦，凯文·加内特组成的三巨头，詹姆斯用一己之力将比赛拖入抢七大战，最后的决战，詹姆斯拿下45分，皮尔斯得到41分，美联社也将这场比赛描述为“对轰”。
2008-09赛季常规赛结束时，詹姆斯在最佳防守球员投票中排名第二，他第一次进入防守第一阵容。他还成为了联盟第四个单赛季在得分，篮板，助攻，抢断和盖帽均排名全队第一的球员。詹姆斯的强势助力让骑士拿下了队史最多的66胜，他也以场均28.4分7.6篮板7.2助攻1.7抢断1.2盖帽的表现第—次当选MVP——第一个成为MVP的骑士球员。季后赛，骑士横扫活塞和老鹰，与魔术在东部决赛相会。系列赛第一场，詹姆斯砍下49分，命中率高达66%，但骑士却输掉了比赛。第二场，詹姆斯用绝杀为球队扳平大比分，但这却没有真正拯救骑士，最终他们以2比4负于魔术。第六场比赛结束后，詹姆斯没有和任何对手握手便直接离开场地，很多人认为这是一种没有体育精神的举动。
2009-10赛季，由于后卫线遭遇严重伤病，詹姆斯成为了球队真正意义上的控卫，场均8.6次助攻也是他的生涯新高。该赛季，他蝉联了MVP，骑士也第二年取得联盟最佳战绩，但在季后赛第二轮骑士又一次败给凯尔特人，詹姆斯在第五场的表现更是饱受批评，他出手14次，命中率仅20%，全场拿到15分，赛后，詹姆斯在主场球迷的嘘声中离开。此后，成为非受限自由球员的詹姆斯在7月8日的ESPN直播节目上宣布加入热火，这让他招来了骑士老板，球迷以及众多NBA名宿的抨击。9月接受CNN采访时，詹姆斯将批评归为种族原因，这又令其倍受打击。2010年自由球员市场也导致詹姆斯成为最不受欢迎的球员之一，而他在直播节目上说出的“把我的天赋带到南海滩”也成了被调侃的对象。
2010年12月2日，詹姆斯第一次重返克利夫兰，尽管嘘声漫天，但他还是拿下了38分，带领热火取胜。这个赛季，詹姆斯场均得到26.7分7.5篮板7助攻，热火以东部第二身份打进总决赛，并一度取得2比1领先。但之后比赛完全偏离了詹姆斯的掌控，面对达拉斯的联防，他的突破受阻。低位进攻中，他的背打技术更是连J.J.巴里亚也无法逾越。第五场的赛前训练场，詹姆斯和韦德模仿德克·诺维茨基咳嗽的动作——以讽刺对手装病——彻底激怒了小牛。在连输两场后，勒布朗在第六场赛前的更衣室喊出了“要么现在，要么永远别拿”的声音，但这依旧无法改变球队落败的命运。总决赛期间，詹姆斯场均第四节得分只有3分.场均得分也只有17.8分。不过在最终失败后，他和韦德用微笑结束了赛季。
总决赛失利后，詹姆斯在夏天跟随哈基姆·奥拉朱旺苦练低位背身。2011-12赛季，他拿到了第三座MVP奖杯，赛季场均得到27.1分7.9篮板6.2助攻1.9抢断，命中率53%。季后赛第二轮第四场，詹姆斯拿下40分18篮板9助攻，帮助热火扳平大比分，并最终4比2战胜步行者。东部决赛面对凯尔特人，在第六场失利就会被淘汰的局面下，詹姆斯拿下45分，帮助球队取胜，《纽约时报》将这场比赛描述成“确定历史地位的表现”。七场大战后，热火挺进总决赛，并4比1战胜雷霆，詹姆斯获得了人生的第一个总冠军。他毫无悬念地被选为总决赛MVP，场均数据28.6分10.2篮板7.4助攻。
2012-13赛季，詹姆斯和热火完成了27连胜。在詹姆斯的强势推动下，热火打出了队史最佳的66胜16负，詹姆斯第四次当选MVP。该赛季，他场均得到26.8分8篮板7.3助攻1.7抢断，命中率达到56.5%。尽管季后赛初期热火状态不佳，但球队还是打进总决赛，迎战马刺。当热火2比3落后时，外界开始批评詹姆斯的打法没有侵略性。不过在第六场比赛里，他打出了系列赛的第二个三双，并在第四节砍下16分，帮助热火扳平大比分。这场比赛，邓肯打落詹姆斯发带成为了比赛转折点，之后詹姆斯生涯首次未戴发带打季后赛。在抢七大战中，詹姆斯又得到37分，带领球队战胜马刺，场均拿到25.3分10.9篮板7次助攻2.3抢断的他再次成为总决赛MVP。
2013-14赛季的三月，詹姆斯在对阵山猫的比赛里拿到了职业生涯及热火队史最高的61分。热火在这个赛季遭遇伤病潮，球队在赛季中一共使用了20套不同的首发阵容。季后赛第二轮面对篮网，詹姆斯在第四场比赛里拿下了个人生涯季后赛单场最高的49分。战胜步行者后，热火连续第四年打进总决赛。季后赛期间，詹姆斯受到腿部痉挛和疲劳的影响，马刺最终4比1战胜热火夺冠。2014年6月25日，詹姆斯跳出合同。7月11日，他正式宣布重返骑士。与2010年的“决定”不同，詹姆斯这一次的选择收到了良好反响。詹姆斯签约一个月后，骑士从森林狼交易到凯文·乐福，与凯里·欧文一起组成了新“三巨头”。
2015年1月，詹姆斯因左膝和腰部受伤休战两周，这创下他职业生涯休战时间的纪录。2014-15赛季，詹姆斯场均得到25.3分6篮板7.4助攻。东部决赛中，骑士击败老鹰，詹姆斯连续第五年打进总决赛，他也成为60年代后第一个能够连续五年进入总决赛的球员。但季后赛中，乐福在首轮同凯尔特人的比赛中赛季报销。在杀入总决赛后，欧文只打了一场比赛也宣告赛季结束。最终，骑士以2比4落败，但在总决赛MVP的投票中，詹姆斯还是得到了不少选票。
2015-16赛季期间，骑士炒掉主教练大卫·布拉特，詹姆斯因此被外界指责过多干预球队操作。不过骑士仍打出了57胜战绩，位列东部第一。季后赛，骑士只输掉两场，最终再次与打出73胜的勇士会师总决赛。骑士在总决赛中曾1比3落后，但詹姆斯随后两场比赛里连续拿下41分，帮助球队扳平大比分。抢七大战，詹姆斯不仅拿下三双，更在比赛还剩两分钟时送给安德烈·伊戈达拉大帽，奠定了取胜基础。战胜勇士后，骑士不仅为克利夫兰赢得52年来第一个职业联赛冠军，他们也成为史上第一个在总决赛1比3落后最终实现大翻盘的球队。詹姆斯成为史上第三个在总决赛抢七大战中拿下三双的球员，他总决赛数据更是达到了恐怖的29.7分11.3篮板8.9助攻2.3蓋帽2.6抢断。