第二配位层的氧化还原活性二茂铁促使铁卟啉在氧存在下发生质子还原

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jorby289702834
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
采用洁净、可持续的替代能源以解决化石燃料的过度消耗及因其燃烧而导致的日益加剧的全球变暖问题已经成为当务之急.其中,如何实现在大气含氧条件下的析氢反应成为需要攻克的重大挑战.氧还原在热力学上比质子还原更容易进行,并且氧气部分还原时通常产生活性氧物种,致使催化剂失活.因此,需要开发在氧气存在情况下能够有效还原质子的催化剂.本文设计了一种四苯基铁卟啉分子,该分子通过三氮唑将四个二茂铁连接在苯基邻位,并证明该催化剂能够在有氧气的情况下高效还原质子,产生氢气.作为铁卟啉类化合物催化质子还原的活性物种,Fe(0)发生质子还原比发生O2还原的动力学速率快得多,从而为氧气存在下的选择性质子还原奠定了基础.“,”Hydrogen evolution in the presence of atmospheric level of oxygen is a significant barrier in the quest for an alternative, sustainable and green source of energy to counter the depleting fossil fuel sources and increasing global warming due to fossil fuel burning. Oxygen reduction is thermody-namically more favourable than proton reduction and it often produces reactive oxygenated species upon partial reduction which deactivates the catalyst. Thus, catalyst development is required for efficient proton reduction in the presence of oxygen. Here, we demonstrate an iron porphyrin hav-ing triazole containing 2nd sphere hydrogen bonding residues appended with redox active ferrocene moieties (α4-Tetra-2-(3-ferrocenyl-1,2,3-triazolyl)phenylporphyrin (FeFc4)) as a bifunctional cata-lyst for fast and selective oxygen reduction to water and thus, preventing the proton reduction by the same catalyst from oxidative stress. Fe(0) is the active species for proton reduction in these iron porphyrin class of complexes and it is observed that the kinetics of proton reduction at Fe(0) state occurs at much faster rate than O2 reduction and thus, paving the way for selective proton reduction in the presence of oxygen.
其他文献
阮咏梅教授《从西洋传教士文献看台州方言百余年来的演变》一书中有很多值得关注的亮点,主要表现在五个方面:传教士对汉语方言的认知和学习情况;台州土白圣经译本的译者、形
邵天松的《黑水城出土宋代汉文社会文献词汇研究》从历时和共时层面对黑水城出土宋代汉文社会文献中的词汇进行全面的研究,是黑城学这门国际显学领域的重要学术研究成果.本文
当前我国社会正处于深刻变化的转型期,新的社会问题不断涌现,其中,冒名顶替上学的问题是较为典型的一类.由于法律具有滞后性,既成的法律无法完全覆盖当下热点事件,立法机关希
以茶多糖为原料,通过发酵制备茶多糖褐色乳饮料.以茶多糖褐色乳饮料滴定酸度、持水力、感官品质、抗氧化活性等指标,研究茶多糖对褐色乳饮料品质及其抗氧化活性的影响.结果表