【摘 要】
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采用不同浓度的盐酸对棉纤维进行预处理,并以其为生物模板,制备具有纤维条状的仿生Ru/Ba-MgO氨合成催化剂。通过XRD、FTIR、FE-SEM、EDS、BET、H2-TPR和TG等表征技术,分别对棉纤维、Ba-MgO载体和Ru/Ba-MgO催化剂进行分析,探讨了棉纤维中纤维素氢键对Ru/Ba-MgO催化剂的影响机理。结果表明,盐酸溶液中的H+会破坏棉纤维中纤维素分子内氢键,使得纤维素内大量高反应
【基金项目】
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浙江省自然科学基金一般项目(LY18B060015,LQ19B060007); 横向项目(KYY-HX-20210097);
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采用不同浓度的盐酸对棉纤维进行预处理,并以其为生物模板,制备具有纤维条状的仿生Ru/Ba-MgO氨合成催化剂。通过XRD、FTIR、FE-SEM、EDS、BET、H2-TPR和TG等表征技术,分别对棉纤维、Ba-MgO载体和Ru/Ba-MgO催化剂进行分析,探讨了棉纤维中纤维素氢键对Ru/Ba-MgO催化剂的影响机理。结果表明,盐酸溶液中的H+会破坏棉纤维中纤维素分子内氢键,使得纤维素内大量高反应性的羟基暴露出来,增强了棉纤维对Mg2+,尤其是对Ba2+的吸附,以其为模板制备的Ba-MgO载体比表面积明显增加,孔径明显减小;棉纤维经过适宜浓度的盐酸预处理可以有效调控催化剂中活性组分Ru的颗粒尺寸及其分散度;助催化剂Ba的掺入,抑制了RuOx的产生,改善了Ru/Ba-MgO催化剂的还原性能,最终使得Ru/Ba-MgO催化剂氨合成活性和热稳定性提高。当棉纤维经过3mol/L盐酸溶液预处理时,以其为模板制备的Ru/Ba-MgO-3催化剂在425℃、10MPa和10000h-1反应条件下具有最佳的活性,其出口氨浓度为18.37vol%。
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