CO2在铂、锡修饰纳米TiO2电极上的电催化还原及其电解固定产物的结构表征

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随着世界经济的进一步发展,由 CO2导致的环境问题已引起人们的高度重视。如何减少大气中 CO2的含量,缓解“温室效应”,已成为世界关注的焦点。电化学方法固定 CO2具有反应条件温和、对环境友好的优点,属于“绿色化学”方法,近年来受到化学工作者的普遍关注。本论文研究了铂、锡修饰纳米TiO2电极电催化还原 CO2及其电解固定产物的结构表征,主要内容分为下面三部分:一. 铂、锡微粒修饰纳米TiO2电极的制备及电化学测试。采用“牺牲”金属阳极法电合成TiO2前驱体—钛酸乙酯,经水解、涂膜、煅烧制备纳米TiO2膜电极;采用电沉积法将铂、锡微粒分散在纳米TiO2膜表面。通过电化学暂态法研究了纳米TiO2膜电极及铂、锡微粒修饰纳米TiO2电极在 CO2还原中的电催化活性。发现三种电极对 CO2还原均具有催化活性。二. 铂、锡微粒修饰Ti/nano-TiO2电极上 CO2的电化学还原固定。在0.5M KHCO3溶液中分别采用控电流、控电位方式进行 CO2的电解固定,反应在常温、常压下进行,分别以铂、锡修饰纳米TiO2电极作阴极,研究了 CO2的电解还原固定。化学检验方法及高效液相色谱法(HPLC)对溶解在溶液中的 CO2还原产物进行初步分析表明产物为极性物质,化学性质活泼。三. CO2的电化学固定产物的表征及结构确定。采用HPLC、紫外光谱(UV)、质谱(MS)、红外光谱(IR)、核磁共振波谱(1HNMR)等手段对 CO2还原产物进行表征,经综合分析确定产物的分子量为258,分子式为C11H14O7,为一含有共轭链的多羰基化合物,这个结果在CA分子式检索中尚未发现,是一新的化合物。
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