【摘 要】
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The porphyrin-based MOFs formed by combining Zr6 clusters and porphyrin carboxylic acids with clear M-N4 active centers show unique advantages in electrocatalytic reduction of CO2 （CO2RR）.However,its
【机 构】
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School of Chemistry and Chemical Engineering, Yangzhou University
【基金项目】
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supported by the NNSFC （No. 21671169）； the Foundation from the Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions；
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The porphyrin-based MOFs formed by combining Zr6 clusters and porphyrin carboxylic acids with clear M-N4 active centers show unique advantages in electrocatalytic reduction of CO2 （CO2RR）.However,its conductivity is still the bottleneck that limits its catalytic activity due to the electrical insulation of the Zr cluster.Therefore,the porphyrin-based MOFs of PCN-222（M）（M=Mn,Co,Ni,Zn） with explicit M-N4 coordination were combined with the highly conductive material carbon nanotube （CNT） for discussing the influence of metal centers on the CO2RR performance based on theoretical calculations and experimental observations.The results show that the PCN-222（Mn）/CNT,PCN-222（Co）/CNT,and PCN-222（Zn）/CNT all exhibit high selectivity to CO (FECO>80%) in the range of-0.60～-0.70 V vs.RHE.The FECOmax of PCN-222（Mn）/CNT（-0.60 V vs.RHE）,PCN-222（Co）/CNT （-0.65 V vs.RHE）,and PCN-222（Zn）/CNT （-0.70 V vs. RHE） are 88.5%,89.3%and 92.5%,respectively.The high catalytic activity of PCN-222（Mn）/CNT and PCN-222（Co）/CNT comes from the excellent electron mobility of their porphyrin rings and their lowΔG*COOH （0.87 and 0.58 eV）.It reveals that the strength of backbondingπof the transition metal and its influence on the electron mobility in the porphyrin ring can affect its CO2RR activity.
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