纤维状中孔硅胶KCC-1负载的钯纳米颗粒上甲酸催化脱氢反应

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在N-(3-三甲氧基硅丙基)二乙烯三胺(PDETA)功能化的纤维状硅胶KCC-1上负载了均一的、平均粒径为2.8 nm的Pd纳米粒子(Pd/KCC-1-PDETA), 采用粉末X射线衍射、X射线光电子能谱和N2吸附-脱附等温线对其进行了表征, 并将其作为催化剂用于无添加剂的甲酸脱氢制H2的反应中. 同时还制备了另外两个中孔硅胶材料(MSF和KIT-6)负载的Pd纳米粒子,以考察反应中催化剂的载体效应. 结果表明, Pd/KCC-1-PDETA催化剂表现出很高的催化性能(323 K时TOF值为332 h?1, 氢气选择性100%). 这归结为KCC-1独特的纤维状形貌和胺基基团的存在, 从而降低了Pd颗粒尺寸, 促进了反应物与催化活性位Pd的接触. 还考察了Pd负载量(2?10 wt%) 、反应温度和反应时间对脱氢反应性能的影响. 反应结束后, Pd/KCC-1-PDETA催化剂容易回收, 可重复使用5次而催化性能未见明显下降, 表现出较好的重复使用性能.
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