ZSM-5@Mesoporous Silica核壳复合结构分子筛的制备及其甲苯甲醇烷基化择形催化性能的研究

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采用阳离子表面活性剂模板法在ZSM-5晶体颗粒表面外延生长介孔氧化硅壳层来调变其外表面酸性,制备了具有高择形催化性能的介孔氧化硅包裹ZSM-5分子筛的微孔-介孔核壳结构复合材料ZSM-5@mesosilica.扫描电镜和高分辨透射电镜表征显示,具有无序孔道结构的介孔壳层均匀包覆于ZSM-5晶粒的外表面,而且壳层的厚度在一定范围内可调变;另外,壳层介孔的孔道走向垂直于分子筛核,N2吸附曲线表明复合材料的微孔和介孔具有互通性.吡啶吸附和氨吸脱附实验结果证明这些分子可以自由扩散进入分子筛的微孔道,并且介孔壳层包覆以后ZSM-5分子筛内的酸性位和强度基本没有变化.用固定床评价了该复合分子筛对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能,结果表明,与常规ZSM-5相比,ZSM-5@mesosilica核壳材料表现出了较高的对位选择性.核壳材料独特的择形催化性能归因于介孔氧化硅壳层将ZSM-5非择形性的外表面酸性位部分覆盖,从而抑制了对二甲苯在外表面的二级异构化反应.
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