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本发明公开了一种纳米碳材料填充的反式-1,4-丁二烯-异戊二烯共聚复合橡胶的制备方法。先将纳米碳材料分散在异戊二烯和丁二烯混合单体中,采用MgCl2负载钛和有机铝化合物组成的Ziegler-Natta催化体系催化异戊二烯和丁二烯共聚,合成反式-1,4-结构物质的量分数大于0.85的丁二烯-异戊二烯共聚复合橡胶。该复合橡胶中反式-1,4-丁二烯-异戊二烯共聚物质量分数为0.3~0.999,纳米碳材料质量分数为0.001~0.7;共聚物由物质的量分数为0.4~0.995的异戊二烯单元和物质的量分数为0.005