【摘 要】
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采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的化学共还原法制备了Pd/Co双金属纳米颗粒,研究了PVP及还原剂(Na BH4)的用量、金属盐浓度、金属比例等对Pd/Co双金属纳米颗粒催化Na BH4制氢性
【机 构】
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武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室,武汉科技大学材料与冶金学院,武汉科技大学化学工程与技术学院
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采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)保护的化学共还原法制备了Pd/Co双金属纳米颗粒,研究了PVP及还原剂(Na BH4)的用量、金属盐浓度、金属比例等对Pd/Co双金属纳米颗粒催化Na BH4制氢性能的影响.透射电子显微镜(TEM)的结果表明,所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒的平均粒径在1.5-2.8 nm之间.Pd/Co双金属纳米颗粒(BNPs)的催化活性远高于Pd与Co单金属纳米颗粒的活性;当Pd/Co的理论原子比为1/9时,双金属纳米颗粒的催化活性最高可达15570 mol·mol-1·h-1(文中纳米颗粒的催化活性均为每摩尔Pd的活性).密度泛函理论(DFT)的计算结果表明,Pd原子与Co原子之间发生电荷转移,使得Pd原子带负电而Co原子带正电,荷电的Pd和Co原子进而成为催化反应的活性中心.所制备的Pd/Co双金属纳米颗粒具有很好的催化耐久性,即使重复使用5次后,该催化剂仍具有较高的催化活性,且使用后的纳米颗粒催化剂也没有出现团聚现象.双金属纳米颗粒催化Na BH4水解反应的活化能约为54 k J·mol-1.
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