【摘 要】
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采用等体积浸渍法制备了Cu Mn-O/γ-Al2O3、Cu Mn Ce-O/γ-Al2O3和Cu Mn Ce La-O/γ-Al2O3催化剂.用XRD、BET、SEM、XPS和H2-TPR技术对其物相和表面性质进行了表征.在连续固
【机 构】
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北京石油化工学院化学工程学院/燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室;
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划资助项目(“973”计划2012CB215002)~~
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采用等体积浸渍法制备了Cu Mn-O/γ-Al2O3、Cu Mn Ce-O/γ-Al2O3和Cu Mn Ce La-O/γ-Al2O3催化剂.用XRD、BET、SEM、XPS和H2-TPR技术对其物相和表面性质进行了表征.在连续固定床微反装置上评价了催化剂的CO+O2和CO+NO反应性能.结果表明,催化剂样品中观测不到Cu O、Mn Ox、Ce O2和La2O3的XRD晶相峰,活性组分在γ-Al2O3载体表面呈高度分散状态.Ce、La的引入对催化剂的比表面积、孔容和孔径分布影响不大.SEM谱图中未观测到活性组分的形貌,金属氧化物在载体表面均匀分布.Ce3+!Ce4+之间的可变价转换,引起Cu Mn Ce-O/γ-Al2O3催化剂表相Cu O中具有非完整结构的[Cu2+1-xCux+][O1-21x□12x]增多,Cu+/Cu2+比例增大,表相氧空位增多,H2-TPR还原峰温度向低温区偏移.Ce4+、La3+之间不平衡电荷以及共生过程中Cu-Mn-Ce-La-O之间的强相互作用,加大了Cu O和Mn Ox结构的不完整性,导致Cu Mn Ce La-O/γ-Al2O3催化剂样品表相产生更多的Cu+、Mn2+、Mn3+和氧空位,相应的H2-TPR还原峰温度进一步向低温区偏移.催化氧化CO和CO催化还原NO实验结果表明,在反应空速20 000 h-1,350℃反应温度下,Cu Mn Ce La-O/γ-Al2O3催化剂CO催化还原NO反应的CO转化率达到88.2%,NO转化率达到了96.1%,表现出了较好的氧化还原活性.
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