【摘 要】
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近年来,随着人口的增加,汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧加剧,大气中的二氧化碳含量持续增加.光催化技术是根本上解决上述问题的有效方法之一.但目前光催化技术存在催化效率低、载流子易复合等缺点.二维SnNb2O6纳米片能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但SnNb2O6的带隙较宽,导致可见光吸收率较低,而且在单一的半导体材料中,强氧化还原能力和高可见光吸
【机 构】
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淮北师范学院物理与电子信息学院绿色和精准合成化学及应用教育部重点实验室
【基金项目】
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supported by the National Natural Science Foundation of China （51572103,51973078）； the Distinguished Young Scholar of Anhui Province （1808085J14）； the Major proje
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近年来,随着人口的增加,汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧加剧,大气中的二氧化碳含量持续增加.光催化技术是根本上解决上述问题的有效方法之一.但目前光催化技术存在催化效率低、载流子易复合等缺点.二维SnNb2O6纳米片能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但SnNb2O6的带隙较宽,导致可见光吸收率较低,而且在单一的半导体材料中,强氧化还原能力和高可见光吸收能力难以共存.CdSexS1–x-DETA是一种直接带隙半导体,在可见光范围内可调节带隙.为了提高SnNb2O6的光催化活性和光吸收范围,在两种半导体材料之间设计异质结是一种有效的方法.其中,梯型（S型）异质结可以有效促进光生电子-空穴对的分离和转移,并保持强大的氧化和还原能力,在有效降低电子空穴对的复合速率的同时,增强光催化剂的活性和稳定性.本文通过溶剂热法设计制备了S型Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6异质结构材料,利用X射线衍射（XRD）可以观察到除Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6物相外,没有其它组分.采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜（TEM）进一步观察了光催化剂的结构和形貌,结果表明,一维的Cd Se0.8S0.2-DETA生长在二维SnNb2O6纳米片上;能谱分析也证实该催化剂仅包含Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6中的元素,无其它杂质;TEM的晶格条纹进一步表明两种物质是复合在一起的,不是机械的混合物.紫外可见光漫反射光谱（UV-Vis）结果表明, Cd Se0.8S0.2-DETA和SnNb2O6的吸收带边分别为1.71和2.52 e V.随着复合样品中Cd Se0.8S0.2-DETA含量的增加,其可见光吸收范围增大.光电流和阻抗响应图谱表明, Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6复合材料具有较高的光响应和较低的阻抗,有利于电子空穴的运输.光催化CO2还原测试结果表明,30%Cd Se0.8S0.2-DETA/SnNb2O6催化CO2还原生成CO的产率(17.31μmol·g-1·h-1)最高,分别是SnNb2O6 (6.2μmol·g-1·h-1)和Cd Se0.8S0.2-DETA (3.6μmol·g-1·h-1)的2.8倍和4.8倍.XRD测试结果表明,反应后光催化剂的与新鲜光催化剂的衍射峰基本相符.催化剂经过4次循环测试后催化性能基本稳定,说明光催化剂具有较好的稳定性.XPS表征结果显示,相对于纯的Cd Se0.8S0.2-DETA与SnNb2O6,复合材料中Cd, Se与S的结合能降低,周围的电子密度增大,而复合材料中Sn, Nb与O的结合能增加,周围的电子密度降低,这表明电子从SnNb2O6到Cd Se0.8S0.2-DETA的转移路径遵循S型异质结机理.综上,本文提供了一种简单的制备S型光催化方法,可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效率的二氧化碳还原.
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