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摘 要: 利用AMA254测汞仪分析了淮南市大气颗粒物中的汞含量,分析其分布的季节特征。研 究结果表明:大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的质量浓度季节变化为:冬季>夏季 >春季>秋季 ,体积浓度变化为:冬季>秋季>春季>夏季。相关性分析中表明,大气中颗粒态汞主要富集 在PM2.5中。
关键词:大气颗粒物;汞污染;分布特征
中图分类号:R122.2文献标识码:A文章编号:1672-1098(2010)01-0005-04
Primary Study On Features of Mercury Distribution in Atmospheric
ParticulatesDistrict in Huainan
YANG Jin-xiang,LI Xiao-long
(The School of Earth Science and Environmental Engineering,Anhui University o f Science and Technology,Huainan Anhui 232001, China) Abstract: Mercury content in atmospheric particles in Huainan was analyzed by AM A254 mercury analyzer and its distribution features according to the seasons ofthe year were discussed. The results show that mass concentrations of mercury inPM10and PM2.5 is in winter> in summer> in spring> in autumn , and the volume co ncentrations is in winter> in autumn> in spring> in summer. The correlation anal ysis shows that in the atmospheric particulates mercury is enriched mainly in PM 2.5.
Key words:atmospheric particulates; mercury pollution; distr ibution features
汞作为一种非常重要的全球性的污染物而备受关注,即使是在浓度非常低的 情况下,它对人类和野生动植物都有相当大的毒性,因而对汞污染的研究更具紧迫性。大气 中的汞大致可以分为气态总汞和颗粒态汞。气态总汞一般是指能通过0.45 μm 孔径滤膜或其它简单的过滤装置的气态汞。颗粒态汞指与大气颗粒物(或气溶胶)相结合的 汞,既包括吸附于颗粒物表面的挥发性汞,也包括颗粒物结合的HgO、HgS等[1]。 以往国内外的研究集中关注气态汞的行为,而对与气溶胶相联系的颗粒汞研究还显得非常薄 弱,但是在某些情况下,颗粒汞是大气中汞的重要存在形式,而且在汞的区域性环境循环中 具有重要的地位。据估算,全国煤炭的平均汞含量为0.22 μg/g,主要燃煤行 业中大气汞的排放因子为64.0%～78.2%,1995年全国燃煤排放汞302.9 t,其中向大气排汞量为213.8 t,1978～1995年全国燃煤大气排汞量的年平均增长速 度为4.8%,累计排汞量为2 493.8 t。煤中汞在燃烧过程中有75%释放到大气中 ,据估算中国燃煤每年向大气排汞约200 t以上[2]。
淮南市煤储量为4 44亿吨,占中国东部地区煤储量的32%,中国煤储量的19%,属于典型的以煤炭开发利用(煤 电化)为支柱产业的能源矿业城市,是建设中的“火力三峡”,到2010年其煤炭产量将达到 1亿吨、总装机容量可达到1千万千瓦。随着淮南市城市化和工业化的不断发展,煤炭消费量 随之增加,如果控制不力,会导致大气污染物排放量的增加,极可能对当地居民的身体健康 产生影响。因此,研究淮南市田家庵区大气颗粒物中汞的含量,对淮南市制定大气污染控制 措施具有重要的参考价值和指导意义。
1 实验部分
1.1 采样
根据无组织排放源监控原则,结合淮南市实际情况(监测范围大小、污染 物的空间分布特征、人口分布密度、气象 、地形、经济条件等因素),采样点布置在淮南市市中心的田家庵区。采样器使用小流量便 携式PM10/PM2.5采样器,采气流量为8 L/m in,能够分 别采集可吸入颗粒物PM10、PM2.5[3-6]。采样时间选取每个季节的 代表月份(春季 : 3月份; 夏季: 7月份;秋季:10月份;冬季:12月份),连续采集三天,每天24 h连续采样,采集PM10、PM2.5。
1.2 实验
(1) 大气颗粒物中PM10和PM2.5质量浓度。
尘重:M=M2-M1
采样时间:T=T2-T1
采样体积:Vt=T×Q×60/1000
标准体积:V0=Vt×T0T×PP0=Vt×27 3273+t×P101.325
质量浓度:C=MV0×1000=M2-M1V0×10 00
式中:Q为采样器采气流量,L/min;Vt为采样体积,L或m3;V0为标准 状况下的采样体积,L或m3;T0为标准状况的绝对温度,273 K;t 为采样时的温度,℃;P0为标准状况的大气压力,101.325 kPa;P 为采样时的大气压力,kPa。
(2) 汞分析
颗粒物中汞含量的测定使用AMA245汞分析仪。具体步骤为:
① 测定空白膜中汞的质量:将空白膜剪成均匀的细长条,放入待测的样品舟中,压实,测 定其汞含量。测定每份空白膜中汞质量:M空膜。
② 测定尘膜中汞的质量:将每张尘膜剪成均匀的细长条,放入待测的样品舟中,压实,测 定其汞含量。测定每份尘膜中汞质量:M尘膜。
③ 计算尘膜中颗粒物汞的质量
m=M尘膜-M尘膜M0×M1
式中:m为采样尘膜上颗粒物中汞质量,ng;M0为空膜10次称量平均质量,g; M1为尘膜采样前10次称量平均质量,g;M尘膜M0为空膜平均含汞率。
④ 计算尘膜中颗粒物汞的含量
η=m(M2-M1)
式中:η为尘膜中颗粒物汞的含量,μg•g-1;M2为采样后尘膜的总的质量,即采样后10次称量的平均质量,g。
2 数据分析
大气颗粒汞浓度可用体积浓度CV和质量浓度CM表示,体积浓度是单位体积空气中颗 粒物上污染物的质量,它表征了颗粒汞在大气中的浓度分布;而质量浓度是单位质量颗粒物 上汞的含量,表征的是汞在颗粒物上所占大小。
本研究取其每个季节汞的平均浓度(见表1),分别从淮南市田家庵区大气颗粒物浓度中汞 的质量浓度和体积浓度进行分析。表1 淮南市田家庵区大气颗粒物及其汞浓度
采样时间PM10质量浓度/(mg•m-3)PM2.5质量浓度/( m g•m-3)PM10汞体积浓度/(ng•m-3)PM2.5汞体积浓 度/(ng•m-3)PM10汞质量浓度/(μg•g-1)PM2.5 汞质量浓度/(μg•g-1)冬季0.1840.1421.0520.4917.92010.952春季0.1380.0980.4220.3413.1813.698夏季0.0800.0700.2200.1894.2044.468秋季0.2210.1740.6010.5102.7753.4582.1 汞质量浓度季节变化特征
对研究区大气颗粒物中 汞质量浓度季节变化特征的统计数据进行分析,得到颗粒物中汞质量浓度的季节变化分布图 (见图1)。
季节
图1 汞质量浓度季节变化特征图
从图1中可以看出,研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的质量浓度季节变化 均为:冬季>夏季>春季>秋季,具有很好的一致性。其中冬季,PM10中汞质量浓度值 为7.920 μg/g,PM2.5中汞质量浓度值为10.952 μg/g。 这可 能是由于冬季采暖锅炉等的使用,增加了燃煤量,致使排放到大气中煤烟尘含量增加。也说 明燃煤是大气颗粒物中汞的主要来源之一。 2.2 汞体积浓度季节变化特征
利用对研究区大气颗粒物中汞体积浓度季节变化特征的统计数据分季节进行分析,得 到颗粒物中汞体积浓度季节变化分布图(见图2)。
季节
图2 汞体积浓度季节变化特征图
从图2中可以看出,研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的体积浓度季节变化均 为 :冬季>秋季>春季>夏季,具有较好的一致性。其中冬季,PM10中汞体积浓度值为1.0 52 ng/m3,PM2.5中汞体积浓度值为0.491 ng/m3 。说 明淮南市大气颗粒物中汞污染年季变化冬季影响最大,秋季次之,夏季最低。
2.3 颗粒态汞与颗粒物的相关性分析
(1) PM10与汞相关性分析 对研究区PM10质量浓度与PM10中汞的体积浓度及质量浓度进行相关性分析(见 表2)。
表2 PM10与汞浓度相关性分析表
PM10质量浓度/(mg•m-3)PM10汞体积浓度/(ng•m-3)PM10汞质量浓度/(μg•g-1)PM10质量浓度/(mg•m-3)1PM10汞体积浓度/(ng•m-3)0.6911PM10汞质量浓度/(μg•g-1)0.0690.7591从上述分析结果中可以得出:PM10质量浓度与PM10中汞体积浓度的相关系数 R=0.691,与PM10中汞质量浓度的相关系数R=0.069。PM10浓度与汞体积 浓度的相关系数远远大于与汞质量浓度的相关系数,这说明大气中PM10浓度会明显影 响颗粒态汞的体积浓度。
(2) PM2.5与汞相关性分析 对研究区PM2.5质量浓度与PM2.5中汞的体积浓度及质量浓度进行相关性分析( 见表3)。表3 PM2.5与汞浓度相关性分析表
PM2.5质量浓度/(mg•m-3)PM2.5汞体积浓度/(ng•m-3 )PM2.5汞质量浓度/(μg•g-1)PM2.5质量浓度/(mg•m-3)1PM2.5汞体积浓度/(ng•m-3)0.9601PM2.5汞质量浓度/(μg•g-1)0.2070.3781从上述分析结果中可以得出:PM2.5质量浓度与PM2.5中汞体积浓度的相关系数 R=0.96,与PM10中汞质量浓度的相关系数R=0.207。PM2.5浓度与汞体 积浓度的相关系数远远大于与汞质量浓度的相关系数,这说明大气中PM2.5浓度会明 显影响颗粒态汞的体积浓度。
3 结论
(1) 研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的质量浓度季节变化均为:冬季>夏 季>春季>秋季。这可能是由于冬季采暖锅炉等的使用,增加了燃煤量,致使排放到大气中煤 烟尘含量增加。说明燃煤是大气颗粒物中汞的主要来源之一。
(2) 研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的体积浓度季节变化均为:冬季>秋 季>春季>夏季。因为冬季有机动车排放、燃煤、工业锅炉、市民的采暖锅炉,煤烟尘对颗粒 物的贡献很大,同时冬季降水较少,气候干燥,刮风天气较少,光照较弱,日照时间短,逆 温层较厚,且温度较低,大气对流不活跃等不利于空气中污染物质扩散的因素较多。
(3) 从相关性分析中得出:大气中可吸入颗粒物浓度会明显影响颗粒态汞的体积浓度,且 PM2.5与汞体积浓度的相关系数0.960远远大于PM10与汞体积浓度的相关系数0. 691,这说明大气中颗粒态的汞主要富集在PM2.5中。
参考文献:[1] BROSSET C.The behavior of mercury in the physical environmen t[J].Water,Air and Soil Pollution,1987,34:145-166.
[2] 王起超,沈文国,麻壮伟.中国燃煤汞排放量估算[J].中国环境科学,199 9,19(4):318-321.
[3] 陈武.大气中不同形态汞的采集与分析方法进展[J].化学工程与装备,20 09,7:209-212.
[4] 黄永健,周蓉生,张成江,等.大气环境中汞污染的研究进展[J].物探与 化探,2002,26(4):296-298.
[5] 方凤满,王启超,李东侠,等.长春市大气颗粒汞及其干沉降通量[J].环 境科学,2001,22(2):60-63.
[6] 王定勇,李孝华,吴成.重庆大气汞初步调查[J].重庆环境科学,1996,18(4 ):58-61.
[7] 吴莉萍,赵大为,张晓山,等.重庆市两个区域冬春季颗粒汞污染特征研究 [J].微量元素与健康研究,2006,23(2):38-40.
[8] 陈乐恬,刘俊华,佟玉芹,等.北京地区大气中汞污染状况的初步调查[J].环境化学,2000,19(4):357-361.
[9] CHRISTOPHE P,FERRARI,AURELIEN DOMMERGUE,et al.Mercury Spe ciation i n the Frence Seasonal Snow Covere[J].The Science of the Total Environment,2002 ,287:61-69.
(责任编辑:宋晓梅)
关键词:大气颗粒物;汞污染;分布特征
中图分类号:R122.2文献标识码:A文章编号:1672-1098(2010)01-0005-04
Primary Study On Features of Mercury Distribution in Atmospheric
ParticulatesDistrict in Huainan
YANG Jin-xiang,LI Xiao-long
(The School of Earth Science and Environmental Engineering,Anhui University o f Science and Technology,Huainan Anhui 232001, China) Abstract: Mercury content in atmospheric particles in Huainan was analyzed by AM A254 mercury analyzer and its distribution features according to the seasons ofthe year were discussed. The results show that mass concentrations of mercury inPM10and PM2.5 is in winter> in summer> in spring> in autumn , and the volume co ncentrations is in winter> in autumn> in spring> in summer. The correlation anal ysis shows that in the atmospheric particulates mercury is enriched mainly in PM 2.5.
Key words:atmospheric particulates; mercury pollution; distr ibution features
汞作为一种非常重要的全球性的污染物而备受关注,即使是在浓度非常低的 情况下,它对人类和野生动植物都有相当大的毒性,因而对汞污染的研究更具紧迫性。大气 中的汞大致可以分为气态总汞和颗粒态汞。气态总汞一般是指能通过0.45 μm 孔径滤膜或其它简单的过滤装置的气态汞。颗粒态汞指与大气颗粒物(或气溶胶)相结合的 汞,既包括吸附于颗粒物表面的挥发性汞,也包括颗粒物结合的HgO、HgS等[1]。 以往国内外的研究集中关注气态汞的行为,而对与气溶胶相联系的颗粒汞研究还显得非常薄 弱,但是在某些情况下,颗粒汞是大气中汞的重要存在形式,而且在汞的区域性环境循环中 具有重要的地位。据估算,全国煤炭的平均汞含量为0.22 μg/g,主要燃煤行 业中大气汞的排放因子为64.0%～78.2%,1995年全国燃煤排放汞302.9 t,其中向大气排汞量为213.8 t,1978～1995年全国燃煤大气排汞量的年平均增长速 度为4.8%,累计排汞量为2 493.8 t。煤中汞在燃烧过程中有75%释放到大气中 ,据估算中国燃煤每年向大气排汞约200 t以上[2]。
淮南市煤储量为4 44亿吨,占中国东部地区煤储量的32%,中国煤储量的19%,属于典型的以煤炭开发利用(煤 电化)为支柱产业的能源矿业城市,是建设中的“火力三峡”,到2010年其煤炭产量将达到 1亿吨、总装机容量可达到1千万千瓦。随着淮南市城市化和工业化的不断发展,煤炭消费量 随之增加,如果控制不力,会导致大气污染物排放量的增加,极可能对当地居民的身体健康 产生影响。因此,研究淮南市田家庵区大气颗粒物中汞的含量,对淮南市制定大气污染控制 措施具有重要的参考价值和指导意义。
1 实验部分
1.1 采样
根据无组织排放源监控原则,结合淮南市实际情况(监测范围大小、污染 物的空间分布特征、人口分布密度、气象 、地形、经济条件等因素),采样点布置在淮南市市中心的田家庵区。采样器使用小流量便 携式PM10/PM2.5采样器,采气流量为8 L/m in,能够分 别采集可吸入颗粒物PM10、PM2.5[3-6]。采样时间选取每个季节的 代表月份(春季 : 3月份; 夏季: 7月份;秋季:10月份;冬季:12月份),连续采集三天,每天24 h连续采样,采集PM10、PM2.5。
1.2 实验
(1) 大气颗粒物中PM10和PM2.5质量浓度。
尘重:M=M2-M1
采样时间:T=T2-T1
采样体积:Vt=T×Q×60/1000
标准体积:V0=Vt×T0T×PP0=Vt×27 3273+t×P101.325
质量浓度:C=MV0×1000=M2-M1V0×10 00
式中:Q为采样器采气流量,L/min;Vt为采样体积,L或m3;V0为标准 状况下的采样体积,L或m3;T0为标准状况的绝对温度,273 K;t 为采样时的温度,℃;P0为标准状况的大气压力,101.325 kPa;P 为采样时的大气压力,kPa。
(2) 汞分析
颗粒物中汞含量的测定使用AMA245汞分析仪。具体步骤为:
① 测定空白膜中汞的质量:将空白膜剪成均匀的细长条,放入待测的样品舟中,压实,测 定其汞含量。测定每份空白膜中汞质量:M空膜。
② 测定尘膜中汞的质量:将每张尘膜剪成均匀的细长条,放入待测的样品舟中,压实,测 定其汞含量。测定每份尘膜中汞质量:M尘膜。
③ 计算尘膜中颗粒物汞的质量
m=M尘膜-M尘膜M0×M1
式中:m为采样尘膜上颗粒物中汞质量,ng;M0为空膜10次称量平均质量,g; M1为尘膜采样前10次称量平均质量,g;M尘膜M0为空膜平均含汞率。
④ 计算尘膜中颗粒物汞的含量
η=m(M2-M1)
式中:η为尘膜中颗粒物汞的含量,μg•g-1;M2为采样后尘膜的总的质量,即采样后10次称量的平均质量,g。
2 数据分析
大气颗粒汞浓度可用体积浓度CV和质量浓度CM表示,体积浓度是单位体积空气中颗 粒物上污染物的质量,它表征了颗粒汞在大气中的浓度分布;而质量浓度是单位质量颗粒物 上汞的含量,表征的是汞在颗粒物上所占大小。
本研究取其每个季节汞的平均浓度(见表1),分别从淮南市田家庵区大气颗粒物浓度中汞 的质量浓度和体积浓度进行分析。表1 淮南市田家庵区大气颗粒物及其汞浓度
采样时间PM10质量浓度/(mg•m-3)PM2.5质量浓度/( m g•m-3)PM10汞体积浓度/(ng•m-3)PM2.5汞体积浓 度/(ng•m-3)PM10汞质量浓度/(μg•g-1)PM2.5 汞质量浓度/(μg•g-1)冬季0.1840.1421.0520.4917.92010.952春季0.1380.0980.4220.3413.1813.698夏季0.0800.0700.2200.1894.2044.468秋季0.2210.1740.6010.5102.7753.4582.1 汞质量浓度季节变化特征
对研究区大气颗粒物中 汞质量浓度季节变化特征的统计数据进行分析,得到颗粒物中汞质量浓度的季节变化分布图 (见图1)。
季节
图1 汞质量浓度季节变化特征图
从图1中可以看出,研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的质量浓度季节变化 均为:冬季>夏季>春季>秋季,具有很好的一致性。其中冬季,PM10中汞质量浓度值 为7.920 μg/g,PM2.5中汞质量浓度值为10.952 μg/g。 这可 能是由于冬季采暖锅炉等的使用,增加了燃煤量,致使排放到大气中煤烟尘含量增加。也说 明燃煤是大气颗粒物中汞的主要来源之一。 2.2 汞体积浓度季节变化特征
利用对研究区大气颗粒物中汞体积浓度季节变化特征的统计数据分季节进行分析,得 到颗粒物中汞体积浓度季节变化分布图(见图2)。
季节
图2 汞体积浓度季节变化特征图
从图2中可以看出,研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的体积浓度季节变化均 为 :冬季>秋季>春季>夏季,具有较好的一致性。其中冬季,PM10中汞体积浓度值为1.0 52 ng/m3,PM2.5中汞体积浓度值为0.491 ng/m3 。说 明淮南市大气颗粒物中汞污染年季变化冬季影响最大,秋季次之,夏季最低。
2.3 颗粒态汞与颗粒物的相关性分析
(1) PM10与汞相关性分析 对研究区PM10质量浓度与PM10中汞的体积浓度及质量浓度进行相关性分析(见 表2)。
表2 PM10与汞浓度相关性分析表
PM10质量浓度/(mg•m-3)PM10汞体积浓度/(ng•m-3)PM10汞质量浓度/(μg•g-1)PM10质量浓度/(mg•m-3)1PM10汞体积浓度/(ng•m-3)0.6911PM10汞质量浓度/(μg•g-1)0.0690.7591从上述分析结果中可以得出:PM10质量浓度与PM10中汞体积浓度的相关系数 R=0.691,与PM10中汞质量浓度的相关系数R=0.069。PM10浓度与汞体积 浓度的相关系数远远大于与汞质量浓度的相关系数,这说明大气中PM10浓度会明显影 响颗粒态汞的体积浓度。
(2) PM2.5与汞相关性分析 对研究区PM2.5质量浓度与PM2.5中汞的体积浓度及质量浓度进行相关性分析( 见表3)。表3 PM2.5与汞浓度相关性分析表
PM2.5质量浓度/(mg•m-3)PM2.5汞体积浓度/(ng•m-3 )PM2.5汞质量浓度/(μg•g-1)PM2.5质量浓度/(mg•m-3)1PM2.5汞体积浓度/(ng•m-3)0.9601PM2.5汞质量浓度/(μg•g-1)0.2070.3781从上述分析结果中可以得出:PM2.5质量浓度与PM2.5中汞体积浓度的相关系数 R=0.96,与PM10中汞质量浓度的相关系数R=0.207。PM2.5浓度与汞体 积浓度的相关系数远远大于与汞质量浓度的相关系数,这说明大气中PM2.5浓度会明 显影响颗粒态汞的体积浓度。
3 结论
(1) 研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的质量浓度季节变化均为:冬季>夏 季>春季>秋季。这可能是由于冬季采暖锅炉等的使用,增加了燃煤量,致使排放到大气中煤 烟尘含量增加。说明燃煤是大气颗粒物中汞的主要来源之一。
(2) 研究区大气PM10和PM2.5颗粒物中汞的体积浓度季节变化均为:冬季>秋 季>春季>夏季。因为冬季有机动车排放、燃煤、工业锅炉、市民的采暖锅炉,煤烟尘对颗粒 物的贡献很大,同时冬季降水较少,气候干燥,刮风天气较少,光照较弱,日照时间短,逆 温层较厚,且温度较低,大气对流不活跃等不利于空气中污染物质扩散的因素较多。
(3) 从相关性分析中得出:大气中可吸入颗粒物浓度会明显影响颗粒态汞的体积浓度,且 PM2.5与汞体积浓度的相关系数0.960远远大于PM10与汞体积浓度的相关系数0. 691,这说明大气中颗粒态的汞主要富集在PM2.5中。
参考文献:[1] BROSSET C.The behavior of mercury in the physical environmen t[J].Water,Air and Soil Pollution,1987,34:145-166.
[2] 王起超,沈文国,麻壮伟.中国燃煤汞排放量估算[J].中国环境科学,199 9,19(4):318-321.
[3] 陈武.大气中不同形态汞的采集与分析方法进展[J].化学工程与装备,20 09,7:209-212.
[4] 黄永健,周蓉生,张成江,等.大气环境中汞污染的研究进展[J].物探与 化探,2002,26(4):296-298.
[5] 方凤满,王启超,李东侠,等.长春市大气颗粒汞及其干沉降通量[J].环 境科学,2001,22(2):60-63.
[6] 王定勇,李孝华,吴成.重庆大气汞初步调查[J].重庆环境科学,1996,18(4 ):58-61.
[7] 吴莉萍,赵大为,张晓山,等.重庆市两个区域冬春季颗粒汞污染特征研究 [J].微量元素与健康研究,2006,23(2):38-40.
[8] 陈乐恬,刘俊华,佟玉芹,等.北京地区大气中汞污染状况的初步调查[J].环境化学,2000,19(4):357-361.
[9] CHRISTOPHE P,FERRARI,AURELIEN DOMMERGUE,et al.Mercury Spe ciation i n the Frence Seasonal Snow Covere[J].The Science of the Total Environment,2002 ,287:61-69.
(责任编辑:宋晓梅)