【摘 要】
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分子聚集体中激子-激子湮灭动力学过程与其发光特性和能量转移过程密切相关,研究激子动力学过程对模拟自然界中的光合作用以及研究其光载流子的输运过程有重要意义.本文在密度矩阵理论框架下引入弱耦合近似得到率方程,用率方程研究了分子间距离、激子态密度和激发态偶极矩与激子-激子湮灭动力学的关系.研究发现当分子间距离减小时,第一激发态衰变过程受激子融合过程的影响,导致其衰变有明显的S型特征.高阶激发态的偶极矩是激子融合过程的关键因素,且偶极矩越大,激子融合过程越容易发生.在不同激子密度下第一激发态随时间的演变规律与在低
【机 构】
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北京科技大学数理学院物理系, 理论物理研究所, 北京 100083
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分子聚集体中激子-激子湮灭动力学过程与其发光特性和能量转移过程密切相关,研究激子动力学过程对模拟自然界中的光合作用以及研究其光载流子的输运过程有重要意义.本文在密度矩阵理论框架下引入弱耦合近似得到率方程,用率方程研究了分子间距离、激子态密度和激发态偶极矩与激子-激子湮灭动力学的关系.研究发现当分子间距离减小时,第一激发态衰变过程受激子融合过程的影响,导致其衰变有明显的S型特征.高阶激发态的偶极矩是激子融合过程的关键因素,且偶极矩越大,激子融合过程越容易发生.在不同激子密度下第一激发态随时间的演变规律与在低功率下激发聚对苯乙炔(OPPV7)类单体和不同功率下激发聚对苯乙炔(OPPV7)类聚集体的激子动力学过程的实验结果一致.考虑光激发作用下的量子波包作为初始态,模拟了不同激子能级下的激子动力学演变过程发现激子态在几百飞秒内能够保持很好的局域性,说明激子态是相干叠加态,其局域特点与所在的激发能级有关.
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