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摘要：本文分析了来自中国河岸带区域的三十份土壤样品中的五氯苯酚（PCP）浓度，平均PCP浓度为0.18ng/g。从地理分布上看，PCP浓度在不同的采样区域之间差异很大，表明中国PCP污染可能与历史排放有關。对比上世纪九十年代以及本世纪初的数据，本文测定的土壤PCP浓度显示PCP污染呈普遍下降趋势。
关键词：五氯酚PCP；土壤；变化趋势
五氯酚（PCP）是一种氯酚族芳香烃，在人类历史上常被用作木材防腐剂、杀菌剂、杀虫剂、消毒剂、脱叶剂、防变色剂、抗微生物剂，并可用于生产基月桂酸酯[1-5]；五氯酚钠（Na-PCP）具有和PCP类似的用途并可以在环境中降解成五氯酚[2，5]。国内，五氯酚和五氯酚钠是主要用于灭螺，从而控制钉螺传播中国最常见的寄生虫病——血吸虫病[5-8]。PCP和Na-PCP产量大约有60%用于上述疾病控制，40%用于木材防腐等其他用途[5，9]。目前有充分的动物实验证据表明PCP和Na-PCP会诱发癌症，但是人类相关的流行病学证据目前较为缺乏，基于此，国际癌症研究机构将PCP和Na-PCP认定为2B类致癌物[10]。此外，也有报告指出PCP和Na-PCP是内分泌干扰物[4，11]，并具备持久性、生物蓄积性和生物毒性以及长距离转移能力等特征，斯德哥尔摩公约正考虑把PCP及其相关化合物列入持久性有机污染物（POPs）[2，12]。
由于PCP和Na-PCP的持久性，这些化合物可以残留在不同的环境介质中，尤其是在传统的血吸虫病流行区有广泛检出[1，7-9，13]。中国地表水调查表明洞庭湖区域在1998年发现了高浓度的PCP，其浓度与1979到1984年间欧洲北部和美国的地表水中的浓度相当[5，8]。此外，沉积物中PCP的浓度调查还指出，中国比许多其他国家PCP污染更为严重[14]。
国内血吸虫病的系统性控制已经有50多年历史，通常是由各级政府主导[15]。为了灭杀钉螺，Na-PCP通常被喷洒在河岸附近的水域、洪泛区、稻田以及河岸缓冲区。本文在长江和中国其他地区的多个水域，采集了30份潮间带（岸带）土壤样本，测定样本中PCP的浓度水平，揭示上述地区PCP残留状态，并与历史数据进行对比，分析中国河岸带土壤中PCP浓度随时间的变化情况。
材料与方法
PCP标准溶液购自中国国家标准物质研究中心。五氯苯基乙酸的标准物质购自Ehrenstorfer公司。实验中使用的溶剂为已蒸馏提纯的正己烷，硫酸为优级纯（GR），碳酸钾和乙酸为分析级（AR）。
21个土壤样品从长江流域采集，另有9个样本来自中国其他地区。所有的样品均采集于2013 年8月。采样位置和样品类型的详细信息见图1和表1。用不锈钢勺收集表面深度约2厘米的土壤（采用S形布点采样，5个土壤样品等量混合成为一份样品），包上锡纸并装入拉链塑料袋后运送到实验室。在实验分析之前，土壤样品冷冻干燥后混匀研磨，0.45 mm过筛，并在–20℃下保存。样品的处理方法基于前人工作[9，16]，进行了一定的修改。取5克样品加入50 ml 0.2 KOH，置于100ml离心管中，超声提取30分钟，提取液经离心后定量转移至分液漏斗，再加入5ml 6M H2SO4酸化和20 ml正己烷提取5 min，静置弃去水层。有机层用浓硫酸洗至澄清，最后再用10mL的去离子水洗涤三次。用2mL0.1M K2CO3溶液提取三次后，加入0.2 mL乙酸酐衍生化，之后用正己烷萃取三次，氮吹浓缩至100?l，冷冻保存至上机测定。PCP衍生物再使用以下设备进行分析：岛津 GC-2010气相色谱、ECD检测器和一个30米×0.25mm×0.25?m的Rtx-5毛细管色谱柱。升温程序如下：在100℃下保持 1分钟，然后以每分钟10℃的速度提高到280℃，然后在280℃保持10分钟。进样口温度250℃，检测器温度300℃。尾吹气为高纯氮气。采用外标定量测定样品中PCP衍生物的浓度。通过与五氯苯乙酸标准物质出峰保留时间对比来识别PCP出峰。总有机碳（TOC）的测定采用重铬酸钾外加热法[17]。
为防止实验室污染，分析了五个空白样，均未出现可识别的物质峰。加标回收率（n = 5）结果在92.6%至76.9%的范围内，平均和标准偏差为85.8±5.65%。方法检出限（MDL）0.02 ng/g PCP，为空白样品浓度的三倍。
结果与讨论
30个土壤样品中的PCP浓度范围为未检出（低于MDL）到2.1 ng/g（表1），平均PCP浓度为0.18ng/g（未检出样品使用1/2MDL参与计算平均浓度），只有9个样本浓度大于0.1 ng/g。此外，PCP在土壤样品的浓度和土壤中的有机碳含量之间的关系无统计学相关性。长江流域土壤样品中PCP平均浓度为0.22ng/g，中国其他地区土壤样品中PCP平均浓度为0.064ng/g。长江流域采集的样品中有8例（占38%）PCP浓度高于0.1 ng/g水平，中国其他区域采样的样品中只有1例（占11%）PCP浓度高于0.1 ng/g。然而，统计学结果显示，长江流域样品与其他区域样品的PCP浓度并无显著差异（T检验，P>0.05）。
PCP浓度最大的土壤样品来自于与长江相连的龙窝湖（安徽芜湖，4号取样点）。安徽、江苏、湖北、浙江的土壤样品中PCP浓度分别为0.42 ng/g，0.059ng/g，0.15ng/g和0.12 ng/g。值得注意的是，在湖北省的一个县的范围内，PCP浓度存在数量级的差异（嘉鱼县，咸宁，采样点，15-21号取样点），从未检出直至0.85ng/g。此外，长江岸边的PCP浓度也呈现显著变化。PCP最高浓度位于长江芜湖段，为0.77ng/g；而最低的浓度是0.023ng/g，位于长江嘉鱼段。本研究显示土壤中PCP在长江沿线土壤中浓度波动巨大，最大值比最小值高了33.5倍。土壤以及沉积物等不同环境介质中PCP浓度的剧烈变化在其他的工作中也有类似发现[5，18]。这种现象表明，在长江流域土壤PCP污染可能与历史上某些特定地区PCP的使用相关（灭螺和/或池塘清洗）。自上世纪90年代起，中国土壤中的PCP污染被大范围检出，与那些不存在使用历史的区域相比，具有使用历史的地区，土壤中PCP浓度要高出很多[5]。 1997年后，国内颁布法律法规对PCP的使用范围进行了约束，因此很难获得五氯酚在长江流域的使用状态。本文数据显示，在江苏、江西、福建等地，2013年土壤中的PCP含量比上世纪90年代要低；但安徽地区采样点的PCP含量则不存在这样的趋势（表1）。先前的调查也发现了类似趋势，其中PCP在土壤中的平均浓度从上世纪90年代的0.92 ng/g下降到本世纪初的0.22ng/g[5]。然而，在其它环境介质中（例如水和淡水沉积物），发现了不同的时间变化趋势：从上世纪90年代到本世纪初呈现轻微的增长趋势[4]。鄱阳湖区域PCP曾经过度使用，先前对其泥沙沉积物的PCP浓度调查表明，PCP的峰值出现在1961年和1999年[19]。第一个高峰是上世纪60年代普遍使用五氯酚钠来控制血吸虫病[19]。第二峰值可能是由于1999年传统血吸虫病的重新流行，人们又开始使用PCP灭螺[5，19]；然而，1999年PCP的使用没有确凿证据，PCP的其他用途，如木材防腐和清塘也可能造成PCP浓度的升高。2000年之后在中国的使用和生产PCP受到更严格的限制，因此环境介质中的PCP浓度保持下降的趋势，其他研究也证实了这种趋势[19]。未来，随着库存量的消耗，中國PCP污染将进一步减少。
作者简介：
徐思琦，1982，女，安徽人，汉族，博士研究生学历，深圳市福田区环境保护监测站，工程师，环境监测方向。
参考文献：
[1]Jin XW，Z.J.，Xu YP，Giesy JP，Wang ZJ Toxicity of pentachlorophenol to native aquatic species in the Yangtze River[J]. Environmental Science & Pollution Research International，2012. 19（3）：p. 609-18.
[2]Convention，S. Risk profile on pentachlorophenol and its salts and esters[OL].（2013） [2017].
[3]Wang YJ，L.C.，Chang WC，Liou HB，Ho YS，Oxidative stress and liver toxicity in rats and human hepatoma cell line induced by pentachlorophenol and its major metabolite tetrachlorohydroquinone[J]. Toxicology Letters，2001. 122（2）：p. 157-169.
[4]Zheng WW，W.X.，Yu H，Tao XG，Zhou Y，Qu WD Global Trends and Diversity in Pentachlorophenol Levels in the Environment and in Humans：A Meta-Analysis[J]. Environmental Science & Technology，2011. 45（11）：p. 4668-4675.
[5] Zheng WW，Y.H.，Wang X，Qu WD Systematic review of pentachlorophenol occurrence in the environment and in humans in China：Not a negligible health risk due to the re-emergence of schistosomiasis[J]. Environment International，2012. 42（1）：p. 105-116.
[6]Tan Da，Z.J.，Estimates of PCP-Na consumption in districts and provinces in China by the Top-down calculation method[J]. Environmental Pollutions & Control，2008. 3.
[7]Tang ZW，Y.Z.，Shen ZY，Niu JF Pentachlorophenol residues in suspended particulate matter and sediments from the Yangtze River catchment of Wuhan，China[J]. Bulletin of Environmental Contamination & Toxicology，2007. 78（2）：p. 158-162.
[8]Xing LQ，L.H.，Giesy JP，Zhang XW，Yu HX Probabilistic ecological risk assessment for three chlorophenols in surface waters of China[J]. 环境科学学报（英文版），2012. 24（2）：p. 329-334.
[9]Ge JC，P.J.，Fel ZL，Wu GH，Giesy JP，Concentrations of pentachlorophenol（PCP）in fish and shrimp in Jiangsu Province，China[J]. Chemosphere，2007. 69（1）：p. 164-169.
[10]Ruder AM，Y.J.，Mortality of US pentachlorophenol production workers through 2005[J]. Chemosphere，2011. 83（6）：p. 851-861. [11]Jin XW，G.J.，Zha JM，Xu YP，Wang ZJ，Giesy JP，Richardson K A tiered ecological risk assessment of three chlorophenols in Chinese surface waters[J]. Environment Science and Pollution Research，2012. 19（5）：p. 1544-1554.
[12]Convention，S. Draft risk management evaluation：pentachlorophenol and its salts and esters[OL].（2014）. [2017 ].
[13]Chen Y，H.J.，Xing LQ，Liu HL，Giesy JP，Yu HX，Zhang X W，Effects of multigenerational exposures of D. magna to environmentally relevant concentrations of pentachlorophenol[J]. Environmental Science & Pollution Research International，2014. 24（1）：p. 234-243.
[14]Zhao LY，Z.C.，Gao CX，Jiang JH，Yang JY，Yang S Phytoremediation of pentachlorophenol-contaminated sediments by aquatic macrophytes[J]. Environmental Earth Sciences，2011. 64（2）：p. 581-588.
[15]Ross AGP，S.A.，Li YS，Davis GM，Williams GM，Jiang Z，Feng Z，McManus DP Schistosomiasis in the People’s Republic of China：Prospects and challenges for the 21st century[J]. Clinical Microbiology Reviews，2001. 14（2）：p. 270.
[16]Hong HC，Z.H.，Luan TG，Lan CY，Residue of pentachlorophenol in freshwater sediments and human breast milk collected from the Pearl River Delta，China[J]. Environment International，2005. 31（5）：p. 643-649.
[17]Sleutel S，D.N.S.，Singier B，Hofman G Quantification of organic carbon in soils：a comparison of methodologies and assessment of the carbon content of organic matter[J]. Communications in Soil Science & Plant Analysis，2007. 38（19-20）：p. 2647-2657.
[18]Zheng MH，Z.B.，Bao ZC，Yang H，Xu XB Analysis of pentachlorophenol from water，sediments，and fish bile of Dongting lake in China[J]. Bulletin of Environmental Contamination & Toxicology，2000. 64（1）：p. 16-19.
[19]劉小真，周.，胡利娜，梁越，刘艳，魏洽，李庆义，金静，林捷，鄱阳湖区洲滩底质有机氯农药的垂直污染特征[J]. 生态环境学报，2008. 17（4）：p. 1348-1353.
关键词：五氯酚PCP；土壤；变化趋势
五氯酚（PCP）是一种氯酚族芳香烃，在人类历史上常被用作木材防腐剂、杀菌剂、杀虫剂、消毒剂、脱叶剂、防变色剂、抗微生物剂，并可用于生产基月桂酸酯[1-5]；五氯酚钠（Na-PCP）具有和PCP类似的用途并可以在环境中降解成五氯酚[2，5]。国内，五氯酚和五氯酚钠是主要用于灭螺，从而控制钉螺传播中国最常见的寄生虫病——血吸虫病[5-8]。PCP和Na-PCP产量大约有60%用于上述疾病控制，40%用于木材防腐等其他用途[5，9]。目前有充分的动物实验证据表明PCP和Na-PCP会诱发癌症，但是人类相关的流行病学证据目前较为缺乏，基于此，国际癌症研究机构将PCP和Na-PCP认定为2B类致癌物[10]。此外，也有报告指出PCP和Na-PCP是内分泌干扰物[4，11]，并具备持久性、生物蓄积性和生物毒性以及长距离转移能力等特征，斯德哥尔摩公约正考虑把PCP及其相关化合物列入持久性有机污染物（POPs）[2，12]。
由于PCP和Na-PCP的持久性，这些化合物可以残留在不同的环境介质中，尤其是在传统的血吸虫病流行区有广泛检出[1，7-9，13]。中国地表水调查表明洞庭湖区域在1998年发现了高浓度的PCP，其浓度与1979到1984年间欧洲北部和美国的地表水中的浓度相当[5，8]。此外，沉积物中PCP的浓度调查还指出，中国比许多其他国家PCP污染更为严重[14]。
国内血吸虫病的系统性控制已经有50多年历史，通常是由各级政府主导[15]。为了灭杀钉螺，Na-PCP通常被喷洒在河岸附近的水域、洪泛区、稻田以及河岸缓冲区。本文在长江和中国其他地区的多个水域，采集了30份潮间带（岸带）土壤样本，测定样本中PCP的浓度水平，揭示上述地区PCP残留状态，并与历史数据进行对比，分析中国河岸带土壤中PCP浓度随时间的变化情况。
材料与方法
PCP标准溶液购自中国国家标准物质研究中心。五氯苯基乙酸的标准物质购自Ehrenstorfer公司。实验中使用的溶剂为已蒸馏提纯的正己烷，硫酸为优级纯（GR），碳酸钾和乙酸为分析级（AR）。
21个土壤样品从长江流域采集，另有9个样本来自中国其他地区。所有的样品均采集于2013 年8月。采样位置和样品类型的详细信息见图1和表1。用不锈钢勺收集表面深度约2厘米的土壤（采用S形布点采样，5个土壤样品等量混合成为一份样品），包上锡纸并装入拉链塑料袋后运送到实验室。在实验分析之前，土壤样品冷冻干燥后混匀研磨，0.45 mm过筛，并在–20℃下保存。样品的处理方法基于前人工作[9，16]，进行了一定的修改。取5克样品加入50 ml 0.2 KOH，置于100ml离心管中，超声提取30分钟，提取液经离心后定量转移至分液漏斗，再加入5ml 6M H2SO4酸化和20 ml正己烷提取5 min，静置弃去水层。有机层用浓硫酸洗至澄清，最后再用10mL的去离子水洗涤三次。用2mL0.1M K2CO3溶液提取三次后，加入0.2 mL乙酸酐衍生化，之后用正己烷萃取三次，氮吹浓缩至100?l，冷冻保存至上机测定。PCP衍生物再使用以下设备进行分析：岛津 GC-2010气相色谱、ECD检测器和一个30米×0.25mm×0.25?m的Rtx-5毛细管色谱柱。升温程序如下：在100℃下保持 1分钟，然后以每分钟10℃的速度提高到280℃，然后在280℃保持10分钟。进样口温度250℃，检测器温度300℃。尾吹气为高纯氮气。采用外标定量测定样品中PCP衍生物的浓度。通过与五氯苯乙酸标准物质出峰保留时间对比来识别PCP出峰。总有机碳（TOC）的测定采用重铬酸钾外加热法[17]。
为防止实验室污染，分析了五个空白样，均未出现可识别的物质峰。加标回收率（n = 5）结果在92.6%至76.9%的范围内，平均和标准偏差为85.8±5.65%。方法检出限（MDL）0.02 ng/g PCP，为空白样品浓度的三倍。
结果与讨论
30个土壤样品中的PCP浓度范围为未检出（低于MDL）到2.1 ng/g（表1），平均PCP浓度为0.18ng/g（未检出样品使用1/2MDL参与计算平均浓度），只有9个样本浓度大于0.1 ng/g。此外，PCP在土壤样品的浓度和土壤中的有机碳含量之间的关系无统计学相关性。长江流域土壤样品中PCP平均浓度为0.22ng/g，中国其他地区土壤样品中PCP平均浓度为0.064ng/g。长江流域采集的样品中有8例（占38%）PCP浓度高于0.1 ng/g水平，中国其他区域采样的样品中只有1例（占11%）PCP浓度高于0.1 ng/g。然而，统计学结果显示，长江流域样品与其他区域样品的PCP浓度并无显著差异（T检验，P>0.05）。
PCP浓度最大的土壤样品来自于与长江相连的龙窝湖（安徽芜湖，4号取样点）。安徽、江苏、湖北、浙江的土壤样品中PCP浓度分别为0.42 ng/g，0.059ng/g，0.15ng/g和0.12 ng/g。值得注意的是，在湖北省的一个县的范围内，PCP浓度存在数量级的差异（嘉鱼县，咸宁，采样点，15-21号取样点），从未检出直至0.85ng/g。此外，长江岸边的PCP浓度也呈现显著变化。PCP最高浓度位于长江芜湖段，为0.77ng/g；而最低的浓度是0.023ng/g，位于长江嘉鱼段。本研究显示土壤中PCP在长江沿线土壤中浓度波动巨大，最大值比最小值高了33.5倍。土壤以及沉积物等不同环境介质中PCP浓度的剧烈变化在其他的工作中也有类似发现[5，18]。这种现象表明，在长江流域土壤PCP污染可能与历史上某些特定地区PCP的使用相关（灭螺和/或池塘清洗）。自上世纪90年代起，中国土壤中的PCP污染被大范围检出，与那些不存在使用历史的区域相比，具有使用历史的地区，土壤中PCP浓度要高出很多[5]。 1997年后，国内颁布法律法规对PCP的使用范围进行了约束，因此很难获得五氯酚在长江流域的使用状态。本文数据显示，在江苏、江西、福建等地，2013年土壤中的PCP含量比上世纪90年代要低；但安徽地区采样点的PCP含量则不存在这样的趋势（表1）。先前的调查也发现了类似趋势，其中PCP在土壤中的平均浓度从上世纪90年代的0.92 ng/g下降到本世纪初的0.22ng/g[5]。然而，在其它环境介质中（例如水和淡水沉积物），发现了不同的时间变化趋势：从上世纪90年代到本世纪初呈现轻微的增长趋势[4]。鄱阳湖区域PCP曾经过度使用，先前对其泥沙沉积物的PCP浓度调查表明，PCP的峰值出现在1961年和1999年[19]。第一个高峰是上世纪60年代普遍使用五氯酚钠来控制血吸虫病[19]。第二峰值可能是由于1999年传统血吸虫病的重新流行，人们又开始使用PCP灭螺[5，19]；然而，1999年PCP的使用没有确凿证据，PCP的其他用途，如木材防腐和清塘也可能造成PCP浓度的升高。2000年之后在中国的使用和生产PCP受到更严格的限制，因此环境介质中的PCP浓度保持下降的趋势，其他研究也证实了这种趋势[19]。未来，随着库存量的消耗，中國PCP污染将进一步减少。
作者简介：
徐思琦，1982，女，安徽人，汉族，博士研究生学历，深圳市福田区环境保护监测站，工程师，环境监测方向。
参考文献：
[1]Jin XW，Z.J.，Xu YP，Giesy JP，Wang ZJ Toxicity of pentachlorophenol to native aquatic species in the Yangtze River[J]. Environmental Science & Pollution Research International，2012. 19（3）：p. 609-18.
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