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摘要：现阶段SCR（Selective Catalytic Reduction）技术是柴油机降低尾气中NOX的最主要手段之一。随着日趋严格的排放法规的实施，要求SCR后处理系统具备更精确更稳定的控制。基于化学反应动力学的氨储闭环模型是SCR系统尿素喷射控制策略的研究方向之一。本文基于Matlab/Simulink建立的SCR化学反应模型，结合台架及整车试验，可以更高效的优化调整各反应参数，从而使得整个SCR控制系统的精确度、灵活性以及稳定性进一步提高。
Abstract： Recently， SCR （Selective Catalytic Reduction） technology is one of the most important means to reduce NOx in diesel engine exhaust. With the implementation of increasingly strict emission regulations， SCR post-treatment system is required to have more accurate and stable control. Closed loop model of ammonia storage based on chemical reaction kinetics is one of the research directions of urea injection control strategy in SCR system. In this paper， based on the SCR chemical reaction model established by Matlab / Simulink， combined with bench test and vehicle test， the reaction parameters can be optimized and adjusted more efficiently.Thus，the accuracy， flexibility and stability of the whole SCR control system are further improved.
關键词：SCR;排放;氨储闭环模型
Key words： SCR;emission;closed loop model of ammonia storage
中图分类号：U664.121 文献标识码：A 文章编号：1674-957X（2021）18-0034-04
0 引言
随着世界各国环保意识的增强，内燃机排放污染物的控制被广泛的讨论研究，同时为了应对日趋严格的排放法规，各大厂商均采用更加先进的产品技术，以满足今后环保的更高要求。对于缸外减排技术，国六轻型柴油车后处理技术路线主要是DOC+DPF+SCR+ASC。其中SCR技术是降低尾气中氮氧化物的最主要手段之一，是通过尿素泵将32.5%浓度的尿素水溶液精确喷射至排气管中，在高温下尿素水溶液水解热解生成NH3，NH3在催化剂的催化作用下，与尾气中的NOX反应，生成氮气和水。
为了保证排放结果的一致性及最大程度的数据覆盖性，需要一套精准的SCR控制模型，基于模型的SCR控制技术关键在于物理模型的搭建。SCR系统模型主要包括催化剂床温模型、化学反应动力学模型以及氨储模型等，其中难点又在于SCR化学反应动力学模型的建立。该模型的建立从SCR催化器催化还原氮氧化物的化学反应机理着手，对系统内部的化学反应进行简化分析，并以质量守恒定理、理想气体方程、阿伦尼乌斯公式等为基础，建立了系统内部各气体的浓度方程，从而得到SCR催化器内部的化学反应动力学模型。目前，大量国内外学者对SCR控制模型做了大量的研究，Feng Tan[1]、Andrew Herman[2]等人分别提出了基于模糊控制算法的氨储、NOX模型的SCR尿素喷射策略。本文结合台架及整车试验，基于Simulink工具建立SCR化学动力学仿真模型进行相关研究。
1 试验信息
试验搭建的发动机及后处理台架如图1所示，其中SCR系统主要包括尿素箱、尿素喷射系统、线束传感器及相关电控单元。
测试台架使用到的测试设备见表1。
试验用发动机参数见表2。
后处理SCR样件参数见表3。
2 模型搭建
SCR催化剂中的化学反应动力学模型主要包括废气流量摩尔体积计算、化学反应速率计算、氨储和氨泄漏量计算等。为了防止在模型计算中出现偏微分方程，简化了催化器的模型，假设SCR催化器结构为连续搅拌斧式反应器（CSTR）结构，为了更好的模拟出催化剂中的化学反应状态，将SCR催化剂等分为15个切块进行离散化处理，SCR催化器结构简图如图2所示。
2.1 模型建立
根据质量守恒、理想气体状态方程等可以建立CSTR状态方程如下[3]：
式中V为催化剂体积，F为排气体积流量，？赘为催化剂最大氨存储量，Z为氨覆盖率，ri（i=1，2，…，6）为SCR反应速率，1～6分别依次代表表4中各反应，C代表的是气体浓度。 并作如下假设[4]：
①流经SCR催化剂的气体为理想气体并已充分混合;②催化器中每一切块内部物质组分一致，且均为理想的传热物质;③不考虑催化器内的气聚效应，因为气相变化为秒级反应，而氨储变化为分钟级。
SCR催化剂中主要的化学反应如表4所示。
根据阿伦尼乌斯公式，各反应对应的化学反应速率方程式依次为表5所示。
表中Tc为反应热力学温度;Ki（i=1，2，…，6）为各反应的指前因子;Ei（i=1，2，…，6）为各反应的活化能;C表NO、NO2、NH3气体浓度;？兹、？兹s、？兹f、？兹l代表当前氨储值、标准反应、快反应、慢反应氨覆盖度。
其中氨储值直接影响尿素的喷射量，它是受化学反应速率、气体浓度和时间影响的动态变化量，无法通过试验准确测得，一般按照以下预估公式进行估算：
其中c1，c2为两类中间传递系数，T为模型离散化采样时间。
根据以上方程建立Simulink化学动力学反应仿真物理模型如图3所示。
2.2 模型参数辨识
利用Simulink中Analysis/Parameter estimation模块的非线性最小二乘法对模型参数进行自动辨识[5]。其原理是将仿真数据与试验数据之间差值的平方求和，通过不断迭代优化选定参数使该平方和最小，从而求出模型参数的最优解。
模型辨识的步骤如图4所示。
模型辨识参数选择：
根据NO/NO2模型值与实际采集值得跟随情况的不同，调整的主要反应参数也不同，正常情况下，催化剂小样参数标定完成后，吸附、解吸附参数一般不做调整，因为参与标准反应的主要是NO，所以当NO偏差较大时，主要调整标准反应相关系数，同样的，当NO2有偏差时，主要调整慢反应，当在高温区域，表面氧化反应也会开始发生，可调整相关参数。表6为仿真中选择需优化调整的参数。
模型辨识结果：
为了最大程度的表示催化剂特性，需要在不同温度和空速下进行测量。这些不同的温度和空速需要在台架上运行在不同工况点得到。根据图5工况进行数据采集运算，最后模型辨识后的各结果如表7所示。
3 试验验证
3.1 温度模型验证
催化剂床温直接影响NH3在催化剂表面的吸附，NH3在催化剂表面活性位的吸附是SCR各化学反应得以发生的基础，催化剂温度是除了催化器本身结构及载体性能以外影响SCR化学反应速率最重要的因素。为了能准确计算出催化剂表面氨储覆盖度以及对NH3泄露的及时监控以进行仿真研究，需要对催化剂床温进行准确计算。图6为SCRT温度模型的验证结果，催化剂床温模型计算基本符合实际温度。
3.2 NOX模型验证
以国六WHTC循环、实车随机路谱验证模型辨识后的参数是否准确，结果验证如下：台架WHTC循环验证结果如图7所示。实车路谱验证结果如图8所示。
图7、图8中红色线为台架、整车氮氧传感器实测值，蓝色线为模型计算值，测试过程中未监测到氨泄漏，图中未标明。根据实测结果可以看出模型计算结果基本跟随实测结果。
4 结论
①基于Simulink仿真的化学反应动力学模型研究具有较强的实用性，本文搭建的模型NOX计算值与实际基本符合，基于模型的辨识计算减少了台架的试验开发时间，提高了试验效率及准确度;②该SCR控制策略具有良好的鲁棒性，能有效地控制NOX排放和NH3泄漏，满足国六法规要求。
参考文献：
[1]Feng Tan， Lin Lü. The characteristics of ammonia storage and the development of model-based control for diesel engine urea-SCR system[J].Journal of Industrial and Engineering Chemistry， 2015.
[2]Andrew Herman， Ming-Cheng Wu， David Cabush， et al. Model Based Control of SCR Dosing and OBD Strategies with Feedback from NH3Sensors[C]. SAE， 2009-01-0911.
[3]Devarakonda， Maruthi & Parker， Gordon & Johnson， John & Strots， Vadim & Santhanam， Shyam. （2008）. Adequacy of Reduced Order Models for Model-Based Control in a Urea-SCR Aftertreatment System. 10.4271/2008-01-0617.
[4]王国仰，祁金柱，刘世宇，帅石金，王志明.基于多目標遗传算法的SCR系统氨覆盖率优化[J].汽车工程，2020，42（03）：279-285，306.
[5]陈旭.基于催化剂表面氨覆盖度的添蓝喷射控制策略研究[D].武汉理工大学，2016.
Abstract： Recently， SCR （Selective Catalytic Reduction） technology is one of the most important means to reduce NOx in diesel engine exhaust. With the implementation of increasingly strict emission regulations， SCR post-treatment system is required to have more accurate and stable control. Closed loop model of ammonia storage based on chemical reaction kinetics is one of the research directions of urea injection control strategy in SCR system. In this paper， based on the SCR chemical reaction model established by Matlab / Simulink， combined with bench test and vehicle test， the reaction parameters can be optimized and adjusted more efficiently.Thus，the accuracy， flexibility and stability of the whole SCR control system are further improved.
關键词：SCR;排放;氨储闭环模型
Key words： SCR;emission;closed loop model of ammonia storage
中图分类号：U664.121 文献标识码：A 文章编号：1674-957X（2021）18-0034-04
0 引言
随着世界各国环保意识的增强，内燃机排放污染物的控制被广泛的讨论研究，同时为了应对日趋严格的排放法规，各大厂商均采用更加先进的产品技术，以满足今后环保的更高要求。对于缸外减排技术，国六轻型柴油车后处理技术路线主要是DOC+DPF+SCR+ASC。其中SCR技术是降低尾气中氮氧化物的最主要手段之一，是通过尿素泵将32.5%浓度的尿素水溶液精确喷射至排气管中，在高温下尿素水溶液水解热解生成NH3，NH3在催化剂的催化作用下，与尾气中的NOX反应，生成氮气和水。
为了保证排放结果的一致性及最大程度的数据覆盖性，需要一套精准的SCR控制模型，基于模型的SCR控制技术关键在于物理模型的搭建。SCR系统模型主要包括催化剂床温模型、化学反应动力学模型以及氨储模型等，其中难点又在于SCR化学反应动力学模型的建立。该模型的建立从SCR催化器催化还原氮氧化物的化学反应机理着手，对系统内部的化学反应进行简化分析，并以质量守恒定理、理想气体方程、阿伦尼乌斯公式等为基础，建立了系统内部各气体的浓度方程，从而得到SCR催化器内部的化学反应动力学模型。目前，大量国内外学者对SCR控制模型做了大量的研究，Feng Tan[1]、Andrew Herman[2]等人分别提出了基于模糊控制算法的氨储、NOX模型的SCR尿素喷射策略。本文结合台架及整车试验，基于Simulink工具建立SCR化学动力学仿真模型进行相关研究。
1 试验信息
试验搭建的发动机及后处理台架如图1所示，其中SCR系统主要包括尿素箱、尿素喷射系统、线束传感器及相关电控单元。
测试台架使用到的测试设备见表1。
试验用发动机参数见表2。
后处理SCR样件参数见表3。
2 模型搭建
SCR催化剂中的化学反应动力学模型主要包括废气流量摩尔体积计算、化学反应速率计算、氨储和氨泄漏量计算等。为了防止在模型计算中出现偏微分方程，简化了催化器的模型，假设SCR催化器结构为连续搅拌斧式反应器（CSTR）结构，为了更好的模拟出催化剂中的化学反应状态，将SCR催化剂等分为15个切块进行离散化处理，SCR催化器结构简图如图2所示。
2.1 模型建立
根据质量守恒、理想气体状态方程等可以建立CSTR状态方程如下[3]：
式中V为催化剂体积，F为排气体积流量，？赘为催化剂最大氨存储量，Z为氨覆盖率，ri（i=1，2，…，6）为SCR反应速率，1～6分别依次代表表4中各反应，C代表的是气体浓度。 并作如下假设[4]：
①流经SCR催化剂的气体为理想气体并已充分混合;②催化器中每一切块内部物质组分一致，且均为理想的传热物质;③不考虑催化器内的气聚效应，因为气相变化为秒级反应，而氨储变化为分钟级。
SCR催化剂中主要的化学反应如表4所示。
根据阿伦尼乌斯公式，各反应对应的化学反应速率方程式依次为表5所示。
表中Tc为反应热力学温度;Ki（i=1，2，…，6）为各反应的指前因子;Ei（i=1，2，…，6）为各反应的活化能;C表NO、NO2、NH3气体浓度;？兹、？兹s、？兹f、？兹l代表当前氨储值、标准反应、快反应、慢反应氨覆盖度。
其中氨储值直接影响尿素的喷射量，它是受化学反应速率、气体浓度和时间影响的动态变化量，无法通过试验准确测得，一般按照以下预估公式进行估算：
其中c1，c2为两类中间传递系数，T为模型离散化采样时间。
根据以上方程建立Simulink化学动力学反应仿真物理模型如图3所示。
2.2 模型参数辨识
利用Simulink中Analysis/Parameter estimation模块的非线性最小二乘法对模型参数进行自动辨识[5]。其原理是将仿真数据与试验数据之间差值的平方求和，通过不断迭代优化选定参数使该平方和最小，从而求出模型参数的最优解。
模型辨识的步骤如图4所示。
模型辨识参数选择：
根据NO/NO2模型值与实际采集值得跟随情况的不同，调整的主要反应参数也不同，正常情况下，催化剂小样参数标定完成后，吸附、解吸附参数一般不做调整，因为参与标准反应的主要是NO，所以当NO偏差较大时，主要调整标准反应相关系数，同样的，当NO2有偏差时，主要调整慢反应，当在高温区域，表面氧化反应也会开始发生，可调整相关参数。表6为仿真中选择需优化调整的参数。
模型辨识结果：
为了最大程度的表示催化剂特性，需要在不同温度和空速下进行测量。这些不同的温度和空速需要在台架上运行在不同工况点得到。根据图5工况进行数据采集运算，最后模型辨识后的各结果如表7所示。
3 试验验证
3.1 温度模型验证
催化剂床温直接影响NH3在催化剂表面的吸附，NH3在催化剂表面活性位的吸附是SCR各化学反应得以发生的基础，催化剂温度是除了催化器本身结构及载体性能以外影响SCR化学反应速率最重要的因素。为了能准确计算出催化剂表面氨储覆盖度以及对NH3泄露的及时监控以进行仿真研究，需要对催化剂床温进行准确计算。图6为SCRT温度模型的验证结果，催化剂床温模型计算基本符合实际温度。
3.2 NOX模型验证
以国六WHTC循环、实车随机路谱验证模型辨识后的参数是否准确，结果验证如下：台架WHTC循环验证结果如图7所示。实车路谱验证结果如图8所示。
图7、图8中红色线为台架、整车氮氧传感器实测值，蓝色线为模型计算值，测试过程中未监测到氨泄漏，图中未标明。根据实测结果可以看出模型计算结果基本跟随实测结果。
4 结论
①基于Simulink仿真的化学反应动力学模型研究具有较强的实用性，本文搭建的模型NOX计算值与实际基本符合，基于模型的辨识计算减少了台架的试验开发时间，提高了试验效率及准确度;②该SCR控制策略具有良好的鲁棒性，能有效地控制NOX排放和NH3泄漏，满足国六法规要求。
参考文献：
[1]Feng Tan， Lin Lü. The characteristics of ammonia storage and the development of model-based control for diesel engine urea-SCR system[J].Journal of Industrial and Engineering Chemistry， 2015.
[2]Andrew Herman， Ming-Cheng Wu， David Cabush， et al. Model Based Control of SCR Dosing and OBD Strategies with Feedback from NH3Sensors[C]. SAE， 2009-01-0911.
[3]Devarakonda， Maruthi & Parker， Gordon & Johnson， John & Strots， Vadim & Santhanam， Shyam. （2008）. Adequacy of Reduced Order Models for Model-Based Control in a Urea-SCR Aftertreatment System. 10.4271/2008-01-0617.
[4]王国仰，祁金柱，刘世宇，帅石金，王志明.基于多目標遗传算法的SCR系统氨覆盖率优化[J].汽车工程，2020，42（03）：279-285，306.
[5]陈旭.基于催化剂表面氨覆盖度的添蓝喷射控制策略研究[D].武汉理工大学，2016.