【摘 要】
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从实际应用的角度考虑光催化反应过程,光催化剂通常会处于复杂的外部环境中,其中必然含有各种无机离子.在TiO2光催化性能研究的过程中,发现无机离子如PO43-,NO3-,SO42-,C
【机 构】
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南京大学环境材料与再生能源研究中心,现代工程与应用科学学院,南京210093
【出 处】
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第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议
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从实际应用的角度考虑光催化反应过程,光催化剂通常会处于复杂的外部环境中,其中必然含有各种无机离子.在TiO2光催化性能研究的过程中,发现无机离子如PO43-,NO3-,SO42-,ClO4-和HCO3-等能竞争吸附到催化剂表面的活性位点进而抑制光催化降解有机污染物 [1],而氧化性的阴离子如ClO2-,CLO3-,IO4-,S2O8- 和BrO3-等却因消耗了光生电子从而抑制了光生载流子的复合,进而提升了TiO2光催化去除有机污染物的效率 [2].我们发现Na2SO3的添加使g-C3N4可见光降解MO的降解速率提高5 倍,经研究发现亚硫酸钠提高g-C3N4可见光降解MO是由于以下三个原因:1.光辐照后,光生空穴氧化SO32-生成·SO3-,然后·SO3-与溶解氧反应诱导了一系列的自由基连锁反应,最后生成了具有氧化矿化有机污染物能力的·OH自由基;2.光生空穴氧化SO32-的反应消耗了光生空穴,促进了光生电子和空穴的分离,从而加速了光生电子还原氧形成·OH的速率;3.溶液中的Na+阳离子与g-C3N4的表面带负电荷的氮原子通过电荷偶极相互作用改变了g-C3N4的物理特性,降低了g-C3N4的荧光强度寿命,形成了光生载流子的非辐射湮灭路径,减小了载流子传输阻力,进而提高了g-C3N4的光催化活性.此外,亚硫酸钠不仅对g-C3N4光降解MO有促进作用,而且对g-C3N4光降解其他有机污染物也有不同程度的促进效果,说明该现象具有一定的普适性.本文为实现g-C3N4在可见光光降解有机污染物方面的效益提升提供了一条新的研究思路,同时g-C3N4光催化活化亚硫酸根也为工业上消除SO2的污染提供了一个新颖的有效方法.
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