【摘 要】
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本文研究了在以镍/铜/铝金属复合物为催化剂裂解甲烷合成碳纳米管的体系中加入适量碳酸钠.讨论了镍/铜/铝催化剂中铜的含量对催化剂活性的影响,以及碳酸钠对碳纳米管的产率和管形的影响.结果表明,镍/铝催化剂中加入铜不仅可以提高催化剂活性,而且可以增加催化剂的寿命.在反应体系中加入少量的碳酸钠能使得碳纳米管的内径增大,但是碳纳米管产率有所降低.
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本文研究了在以镍/铜/铝金属复合物为催化剂裂解甲烷合成碳纳米管的体系中加入适量碳酸钠.讨论了镍/铜/铝催化剂中铜的含量对催化剂活性的影响,以及碳酸钠对碳纳米管的产率和管形的影响.结果表明,镍/铝催化剂中加入铜不仅可以提高催化剂活性,而且可以增加催化剂的寿命.在反应体系中加入少量的碳酸钠能使得碳纳米管的内径增大,但是碳纳米管产率有所降低.
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本文采用水热法制备了BaLaMnAlO催化剂,重点探讨了不同量的La取代Ba对所得催化剂的影响,实验结果表明,La离子取代Ba离子后,六铝酸盐晶体结构发生了一定的扭变.1200℃焙烧4h,X=0.8的试样六铝酸盐相含量最高,其比表面积高于未取代和完全取代试样.
合成了一系列新型不对称吡啶二亚胺类铁系催化剂,并对其催化乙烯聚合进行研究.结果表明,该系列催化剂表现出很高的催化活性,可达7×10g/(mol·h),所得聚合物熔点在126℃左右,相对分子质量在13000左右.随着聚合温度的升高,聚合活性急剧降低,聚合物相对分子质量降低,而且低相对分子质量部分明显增多;随着Al/Fe摩尔比的增加,催化剂活性提高,聚合物性能变化较小.
本文主要研究了纳米复合氧化物Ni/ZrO-AN催化剂上低HO/CH摩尔比的甲烷水蒸气重整反应.在高温800℃和低HO/CH摩尔比=1.0条件下,该催化剂在连续400h的反应时间内活性稳定于88﹪CH转化率的水平,且表面几乎不产生积碳;而同样条件下的传统负载型Ni/ZrO-CP和商业Z107催化剂活性较低,在反应气CH的空速为48L(h·g)时,催化剂很快发生不可逆失活,表面有明显积碳生成.
在CBS-Q//B3LYP/6-311++G(2d,p)级别上研究了甲醇与二氧化氮的反应,总共发现了7个反应通道,其中有2个反应通道活化能较低,分别为85.7和88.2kJ/mol,跟实验值89.5kJ/mol相符.两个反应通道的反应式均为:CHOH+NO→CHOH+cis-HONO.同时,用μVT方法计算了反应速率常数,得到的总反应速率常数的三参数式为8.82×10Texp(-10071/T),
合成了一种含大位阻苯环取代基的酚酮胺型催化剂,以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂进行了乙烯聚合的研究,考察了聚合温度、Al/Zr摩尔比等反应条件对聚合的影响,并对产物聚乙烯进行了结构表征和性能测试.
研究表明,CHO·和FO·等自由基物种虽然具有较好的活性、化学选择性以及区域选择性,但由于自由基脱氢将引发链式反应,从而导致整个反应的选择性较低.与自由基不同,金属端氧物种能充当多电子的氧化剂,反应中生成的C基自由基能快速地同端氧复合,从而在很大程度上避免了非选择性的链式反应.特别是亲电的端氧物种,如RuO,兼有较好的反应活性和高选择性.
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