受阻路易斯酸碱对(Frustrated Lewis Pairs, FLPs)是均相催化领域一类新型的非金属有机催化剂,因其在氢气和二氧化碳等惰性小分子的活化转化方面具有极高的活性,近年来引起了学术界的高度关注。FLPs一般由分子内或分子间的一对路易斯酸和路易斯碱构成,但由于空间配位受阻使这两个位点不能形成传统的路易斯酸碱化合物,从而表现出一些特殊的化学性质和催化活性。但是,均相FLPs具有制备过程复杂、稳定性差、难以循环使用等缺点,严重制约其在大规模催化反应中的应用,因而开发具有FLPs活性位的固体催化剂,从而实现均相FLP的多相化,成为当今催化科学领域研究的热点之一。本课题组通过在二氧化铈表面制造氧缺陷团簇,构建了以两个相邻Ce3+位Lewis酸性位点,而晶格氧为Lewis碱性位点的FLPs[1]。实验和理论计算结果表明,构筑的"受阻"Lewis酸碱对活性位,能够实现氢气的温和活化,并且应用于随后的加氢反应。同时,相比于传统的二氧化铈表面,"受阻"Lewis酸碱对活性位,不仅能够有效实现CO2的活化,而且能够使活化的CO2的O原子的极化程度更大,从而更加有利于随后的转化过程[2]。在二氧化铈表面Ce活性位的辅助作用下,"受阻"Lewis酸碱对能够有效实现烯烃和CO2的直接催化转化为环状碳酸酯。除利用氧缺陷构筑FLP活性位的方法外,利用氧化物表面的羟基,也能够实现FLP活性位点的构筑,并且实现氢气的活化[3]。