【摘 要】
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大量试验和文献报道证明,分子筛催化剂更适用于高碳脂肪酸甲酯(FAMEs)的加氢异构过程.分子筛催化剂其催化活性是由分子筛的酸性质所决定的,介孔全硅分子筛孔径大、高比表面、高孔隙率,但是由于它的无定型的较薄的孔壁使它具有低的水热稳定性和弱的酸强度两大致命弱点；另外,催化产物选择性则与分子筛中的孔径和结构等有关,而微孔硅铝分子筛虽然具有强的酸强度和水热稳定性,但是它们孔径小的弱点也大大限制了它们在大尺
【机 构】
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中国科学院广州能源研究所 中国科学院可再生能源重点实验室,广东 广州 510640;中国科学院大学,北京 100049
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大量试验和文献报道证明,分子筛催化剂更适用于高碳脂肪酸甲酯(FAMEs)的加氢异构过程.分子筛催化剂其催化活性是由分子筛的酸性质所决定的,介孔全硅分子筛孔径大、高比表面、高孔隙率,但是由于它的无定型的较薄的孔壁使它具有低的水热稳定性和弱的酸强度两大致命弱点；另外,催化产物选择性则与分子筛中的孔径和结构等有关,而微孔硅铝分子筛虽然具有强的酸强度和水热稳定性,但是它们孔径小的弱点也大大限制了它们在大尺度高碳FAMEs加氢异构中的作用,FAMEs往往使分子筛催化剂受堵失活,影响分子筛催化剂的催化活性.合成具有强酸性及介孔尺度的分子筛以改善反应物和产物分子在分子筛孔道内的扩散性能以及提高单、多支链异构体的选择性是诸多学者关注和致力研究的问题.基于以上情况,本小组开展可行的研究分子筛制备的方法.首先制备出具有沸石基本结构单元的硅铝纳米粒子,然后在介孔材料合成条件下将这些纳米粒子与表面活性剂自组装形成微孔-介孔多级结构材料.具体步骤如下：以介孔HZSM-5制备为例,将无机铝源、微孔模板剂混合均匀,在强烈搅拌下加入有机硅源,100℃陈化3h制备得到微孔ZSM-5导向剂；将高聚物表面活性剂(介孔模板剂)溶于水中,添加一定量的微孔ZSM-5导向剂,恒温搅拌后100℃晶化120h,将产物过滤、洗涤、干燥、550℃煅烧5h后得到介孔ZSM-5分子筛.从图1中可以看出,在微孔ZSM-5导向剂制备过程中自组装形成有序微孔结构,在水热晶化过程中添加高聚物表面活性剂(介孔模板剂),会在微孔结构中掺杂高聚物,通过煅烧去除模板剂,留下空隙,即为微孔-介孔多级结构HZSM-5分子筛.从图2XRD分析中得出,微孔-介孔多级结构HZSM-5分子筛具有很好的结晶性,保持了ZSM-5分子筛典型的MFI结构；从图3原位红外表征图中得出,微孔-介孔多级结构HZSM-5分子筛在1540cm-1处具有明显的吸附峰,说明其具有Br(o)nsted酸特点,并随着温度的升高,Br(o)nsted逐渐减少转化为1450cm-1附近出现的吸附峰所代表的Lewis酸；其比表面积约为396m2·g-1,介孔孔径约为10.8nm.
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