【摘 要】
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来自于固定源和移动源燃烧排放的氮氧化物(NOx)是光化学烟雾、灰霾和酸雨形成的重要前体污染物.2017 年,我国NOx 排放总量的～35％来自于移动源排放,仅占～10％的柴油车贡献了～70％
【机 构】
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中国科学院生态环境研究中心,北京市海淀区双清路18号,100085
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来自于固定源和移动源燃烧排放的氮氧化物(NOx)是光化学烟雾、灰霾和酸雨形成的重要前体污染物.2017 年,我国NOx 排放总量的～35％来自于移动源排放,仅占～10％的柴油车贡献了～70％的NOx 排放(～400 万吨).因此,控制柴油车NOx 的排放至关重要.NH3 选择性催化还原是目前应用最为广泛和有效的柴油车尾气NOx 净化技术.该技术是指利用SCR 催化剂和添加还原剂NH3 在富氧条件下对NOx 进行选择性催化还原为N2.近年来,以Cu-SSZ-13 为代表的Cu基小孔分子筛催化剂由于其优异的NH3-SCR 活性和水热稳定性受到研究者们的广泛关注.其中,Cu-SSZ-39 表现了较Cu-SSZ-13 更优异的水热稳定性,即使经过850 ℃的严峻水热老化,仍然可以保持优异的NH3-SCR 性能.这是由于相比于富铝的Cu-SSZ-13,富铝的Cu-SSZ-39 小孔分子筛具有更弯曲的孔道结构和更多Cu2+-2Al 物种.弯曲的孔道结构在水热老化过程中可以抑制Cu 物种的迁移积聚和骨架Al 的脱出过程,而Cu2+-2Al 物种具有较Cu(OH)+-Al 更高的稳定性.本研究还同时考察了具有优异水热稳定性的Cu-SSZ-39 小孔分子筛的抗硫性和抗碱金属性能.研究表明,富铝Cu-SSZ-39 小孔分子筛具有优异的NH3-SCR 活性,水热稳定性,耐硫和碱金属性能,有望取代Cu-SSZ-13 小孔分子筛,成为下一代实际应用于柴油车尾气净化的商业催化剂.
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