三维石墨烯(石墨烯气凝胶)是将石墨烯组装成易于操作的石墨烯三维宏观体,在组装过程中产生了丰富的孔隙结构,并保留了石墨烯自身的优异特性,更加有利于石墨烯的实际应用。石墨烯气凝胶通常由石墨烯水凝胶干燥得到,传统干燥工艺如冷冻干燥、二氧化碳超临界干燥等方法耗时长,成本高,严重限制了其工业化的应用。本论文针对以上问题,开展了石墨烯气凝胶制备工艺的探索及其应用于超级电容器电极材料方面的研究,具体分以下几个方面:(1)课题提出了一种石墨烯水凝胶的干燥方法,相比传统方法节约了时间及工艺成本,而且材料具有更大的比表面积。同时引入了不同的表面活性剂,优化该干燥工艺。通过BET比表面积等测试,表明得到的石墨烯气凝胶的比表面积可以达到731.77 m2/g,并且材料具有较好的结构及形貌。作为活性材料组装成超级电容器,其水系电解质超级电容器在1 A/g电流密度时比容量可达到380.67 F/g;离子液体电解质超级电容器,在1 A/g时(最高电压4V),比容量可达到648.5 F/g(能量密度5.188 k Wh/g)。(2)为研究温度对制备石墨烯气凝胶干燥工艺的影响,实验通过热膨胀法,分别制备对比了700、900、1100℃条件下得到材料的微观形貌和结构组成。最优处理得到的材料呈现出较好的微观形貌,将其组装成水系电解质超级电容器,在1 A/g时,比容量为251.4 F/g,4000次循环容量保持76%。组装成离子液体电解质超级电容器,在1 A/g时比容量为495.7 F/g。(3)为研究这种干燥工艺的普适性,扩大此工艺的应用范围,我们设计制备了N原子掺杂石墨烯气凝胶。实验设计了尿素:氧化石墨烯三种不同质量比例(分别记作urea-15、30、60)。通过BET比表面积测试,urea-15时的比表面积最大为711.34 m2/g;而且从掺入N含量的趋势中可以看出,石墨烯的掺氮量随着尿素比例的增大而增加。将其组装成超级电容器后,离子液体体系的电化学性能测试结果表明,urea-30的性能最优,1 A/g比容量为995 F/g,能量密度可以达到7.96 k Wh/g。100 A/g比容量保留约148.5 F/g(容量保留15%)。