【摘 要】
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作为抗生素的一种典型代表,磺胺甲恶唑常被用于人和动物疾病的防治,其在环境中具有较强的持久性,且难以生物降解。由于磺胺甲恶唑在人或动物体内无法被完全代谢,其会随排泄物进入到污水处理系统中,加上传统的污水处理工艺很难将该类污染物去除,进而导致已在各类水环境中频繁检测到磺胺甲恶唑污染物的存在。这不仅会严重危害生态环境,还会威胁人类健康。因此,需寻找一种高效绿色的方法去除水中的磺胺甲恶唑。基于硫酸根自由基
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作为抗生素的一种典型代表,磺胺甲恶唑常被用于人和动物疾病的防治,其在环境中具有较强的持久性,且难以生物降解。由于磺胺甲恶唑在人或动物体内无法被完全代谢,其会随排泄物进入到污水处理系统中,加上传统的污水处理工艺很难将该类污染物去除,进而导致已在各类水环境中频繁检测到磺胺甲恶唑污染物的存在。这不仅会严重危害生态环境,还会威胁人类健康。因此,需寻找一种高效绿色的方法去除水中的磺胺甲恶唑。基于硫酸根自由基的高级氧化技术具有p H适用范围广、安全、清洁、耗时短且操作简单的优点,是一种能够高效处理抗生素废水的方法。其中,催化剂可以有效活化过硫酸盐产生活性物质进而实现污染物的高效去除。特别地,铁钴氧化物具有使用寿命长、稳定高、可重复使用性好、离子浸出低等突出优势,是一种优良的催化剂。因此,本研究的重点包括首先通过共沉淀法成功合成了一系列具有不同钴与铁摩尔比的铁钴氧化物材料,其次通过浸渍法成功合成了Co Fe/ZSM-5催化剂,并将所获得材料用于活化PMS（过一硫酸盐）降解磺胺甲恶唑。该研究可为解决实际水体中磺胺甲恶唑的污染问题提供新策略。主要研究内容和结果如下:（1）通过共沉淀法成功合成了一系列具有不同钴与铁摩尔比（1:16、1:8、1:4、1:2、3:4）的铁钴氧化物材料,分别为Co0.18Fe2.82O4、Co0.33Fe2.67O4、Co0.60Fe2.40O4、Co Fe2O4和Co1.29Fe1.71O4,并用于活化PMS降解磺胺甲恶唑。特别地,当加入Co Fe2O4（0.1 g/L）和PMS（0.4 g/L）后,磺胺甲恶唑（10 mg/L）的降解效率在10分钟内达到了91%,且在最初1分钟达到了81%。此外,Co Fe2O4/PMS系统在10分钟内实现了98%的TOC去除率。同时,Co Fe2O4/PMS反应体系能在较宽的p H值范围内（3.0-11.0）高效降解磺胺甲恶唑。Cl-和HCO3-可影响磺胺甲恶唑的降解,而NO3-和SO42-对磺胺甲恶唑降解过程的影响可以忽略不计。此外,由于具有磁性,Co Fe2O4很容易被磁分离。Co Fe2O4催化剂在第五个循环实验中仍可以去除81%的磺胺甲恶唑,表现出良好的稳定性。最后,反应过程中产生了~1O2、SO4-·和·OH,特别是·OH和~1O2是降解磺胺甲恶唑的主要活性物种。（2）通过浸渍法成功合成了Co/ZSM-5、Fe/ZSM-5和Co Fe/ZSM-5催化剂,并用于活化PMS降解磺胺甲恶唑。特别地,由于Co和Fe之间的协同作用,Co Fe/ZSM-5催化剂对磺胺甲恶唑的降解效果明显高于Co/ZSM-5和Fe/ZSM-5催化剂,在Co Fe/ZSM-5投加量为0.3 g/L,PMS投加量为0.6 g/L时,60分钟内实现93%的磺胺甲恶唑（10 mg/L）去除率。同时,在Co Fe/ZSM-5/PMS反应体系中,TOC的去除率为85%。在p H值为6.0-9.0的范围内,Co Fe/ZSM-5/PMS系统均可高效降解磺胺甲恶唑。Co Fe/ZSM-5样品表现出良好的稳定性和可重复使用性,在第五次运行中磺胺甲恶唑的降解效率仍达到90%。猝灭实验证明反应系统中产生了SO4-·和~1O2活性物种,并且~1O2在降解过程中起主导作用。
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