【摘 要】
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最近有研究发现腐殖酸（HA）可与铁矿物配合形成Fe（Ⅲ）-HA配合物从而增加水体中溶解铁（DFe）含量。这可能会对水体中17α-乙炔基雌二醇（EE2）的自然光降解产生影响,并为EE2的自然光降解途径提供新的思路。为厘清Fe（Ⅲ）-HA配合物对EE2的光降解机制,本文研究了HA与水铁矿（Fh）配合溶解的过程及机制,并对其形成的Fe（Ⅲ）-HA配合物的光还原机制进行了分析,最后深入探究了Fe（Ⅲ）-H
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最近有研究发现腐殖酸（HA）可与铁矿物配合形成Fe（Ⅲ）-HA配合物从而增加水体中溶解铁（DFe）含量。这可能会对水体中17α-乙炔基雌二醇（EE2）的自然光降解产生影响,并为EE2的自然光降解途径提供新的思路。为厘清Fe（Ⅲ）-HA配合物对EE2的光降解机制,本文研究了HA与水铁矿（Fh）配合溶解的过程及机制,并对其形成的Fe（Ⅲ）-HA配合物的光还原机制进行了分析,最后深入探究了Fe（Ⅲ）-HA主导的EE2光降解过程。这些研究结果厘清了Fe（Ⅲ）-HA介导Fh溶解对EE2光降解过程的影响及作用机制,为EE2光降解过程提供了新的理解,也为Fe（Ⅲ）-HA配合物在有机污染物光降解过程中产生的作用提供了理论基础。主要研究结论如下:（1）HA可通过形成Fe（Ⅲ）-HA配合物的形式使Fh溶出,且其溶出过程对p H具有显著依赖性,在中性及碱性环境中具有良好的促进效果,但在酸性环境中则会产生抑制效果。同时Fe/C也是Fh溶出的重要因素之一,Fe/C越小溶出效率越高,Fe（Ⅲ）-HA配合物稳定性越强。Fh与HA配合主要通过C-O与C=O完成,p H越高配合物中羟基含量越高。（2）Fe（Ⅲ）-HA的光还原过程由配体金属电荷转移（LMCT）与O2·-介导还原（SMIR）两种途径组成,其中LMCT做出主要贡献。两种过程的光还原效率均受到p H制约,随p H的增大而减小。这归因于Fe（Ⅲ）-HA配合物中的羟基含量增多,使得Fe（Ⅲ）与HA间的电子传递受阻且Fe（Ⅲ）的得电子能力减弱。（3）即使Fe（Ⅲ）-HA的光还原有效增加了Fe（Ⅱ）含量,但Fe（Ⅲ）-HA的形成却抑制了Fh和HA对EE2的光降解效率。这是由于HA会与Fe（Ⅱ）配合从而抑制光芬顿过程,进而降低了·OH产率。同时与HA配合的Fh也会争夺HA吸收的光能以降低HA的活性氧产率。此外,由于HA对EE2的吸附性能和结合位点都会随p H增加而增加,因此p H越高Fe（Ⅲ）-HA对EE2的光降解能力越强。而溶解氧作为ROS的前驱体也会影响EE2的光降解效率。
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