【摘 要】
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当今社会的快速发展不可避免的伴随着日益严峻的环境污染和资源枯竭这两大棘手难题,探索如何来平衡社会发展、环境保护与绿色可持续能源之间的关系具有划时代的现实意义。尝试开发绿色、高效及可持续新能源更是人类生存发展的重中之重。氢能源因其高热量低污染等特点成为21世纪最具潜力的清洁能源之一,逐渐引起了研究人员的广泛关注,而如何更高效地利用氢能源并将其转化成其他高附加值化学化工产品具有重要的现实和理论意义。多
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当今社会的快速发展不可避免的伴随着日益严峻的环境污染和资源枯竭这两大棘手难题,探索如何来平衡社会发展、环境保护与绿色可持续能源之间的关系具有划时代的现实意义。尝试开发绿色、高效及可持续新能源更是人类生存发展的重中之重。氢能源因其高热量低污染等特点成为21世纪最具潜力的清洁能源之一,逐渐引起了研究人员的广泛关注,而如何更高效地利用氢能源并将其转化成其他高附加值化学化工产品具有重要的现实和理论意义。多孔有机聚合物(POPs),作为一类新型多孔材料,因其优异的光电性质及结构的多样性和可调性等特点,在光催化领域展现出了不俗能力。因此,本论文创新性提出将光解水产氢和光催化有机反应串联起来,通过原位反应,实现氢气的高效利用。我们主要利用席夫碱反应、Knoevenagel缩合反应以及Aldol缩合反应制得了一系列不同键合方式的新型共价有机多孔聚合物,并对其光催化析氢串联硝基苯还原反应进行了深入系统的探究,包括以下主要内容:(1)设计合成了一例新型基于苯并二呋喃单元与四苯乙烯单元的亚胺键连接的共价有机框架材料(ETTA-BDF-COF)。通过粉末X射线衍射、固态核磁等表征手段充分证明了所得材料具有优异的结晶性、物理化学稳定性以及良好的光电性质,通过可见光催化析氢实验得到材料的最大氢气释放速率为680.32μmol g-1 h-1,并将其用于光催化析氢串联反应进行了尝试与研究。(2)设计合成了一系列新型乙烯基连接的共价多孔有机聚合物。首先通过Knoevenagel缩合反应成功合成了一系列氟官能化的POP材料,并借助XPS、固态核磁以及FT-IR等手段对其结构和性质进行了系统表征。通过光解水实验深入探究了氟元素含量对产氢效率的影响,并系统地研究了该类材料在光催化有机串联反应中的应用。(3)设计合成了一例新型全共轭乙烯基桥连共价有机框架材料(TMT-BT-sp~2c-COF),采用粉末X-射线衍射、傅里叶转换红外光谱、扫描电镜以及热重分析等手段对其结晶程度、形貌以及稳定性进行了测试和分析。并对其进行了光催化析氢以及析氢串联还原实验,转化率达到95%以上。
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