全氟化合物分析方法及其在纳木错流域陆生食物链中富集行为研究

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全氟化合物(PFASs)稳定性强,且具有疏水疏油的特殊性质,从上世纪50年代起就被广泛应用于生产和生活领域。PFASs在生产、使用、以及产品的最终处置过程中被释放到环境,目前PFASs已经在包括南北极和青藏高原等偏远区域的全球各种环境介质中被检出,成为一种全球性污染物。  本文首先选择鸟类羽毛作为生态系统中PFASs污染指示物,对羽毛中PFASs分析方法进行优化,提高PFASs在羽毛中的分析灵敏度。然后对西藏纳木错流域陆生生态系统中不同营养级的生物样品和介质中PFASs进行测定,初步研究讨论了该流域中PFASs的环境行为。  论文第一部分对南北极,高海拔高寒山区等偏远区域PFASs的分布情况以及环境行为进行了综述,并对偏远区域PFASs进行了源解析。在本论文的研究内容中,由于猛禽等鸟类处于较高的营养级,在生态系统中具有很重要的地位,包括我国在内的全球大部分国家都将猛禽列入保护动物,研究野生鸟类受损性(包括肌肉,血样,组织等)样品中PFASs的赋存状况存在很大的困难,因此,本文第二部分针对羽毛这种非损伤性样品,通过比较各种前处理及富集净化手段,最终选择甲醇溶剂直接萃取结合WAX固相萃取柱以及HPLC-ESI-MS/MS,建立了羽毛中13种PFASs的前处理及分析方法,该方法相较于之前羽毛中PFASs检测方法,其检出限下降1-2个数量级,并成功的应用于纳木错流域鸟类羽毛样品中PFASs的测定。通过对纳木错流域鸟类羽毛的研究发现,PFOS为该地区主要全氟污染物,PFBA,PFBS等短链PFASs物的分布比例较高,这也说明在长链PFASs生产使用受到控制后,短链PFASs对长链PFASs的替代已经在纳木错流域有所反映。通过对杂食性鸟类羽毛的研究发现,杂食性鸟类羽毛中PFASs浓度要低于捕食性猛禽羽毛中PFASs浓度水平,这说明PFASs可能在该区域生态系统中具有生物放大效应。  论文的第三部分首次对青藏高原纳木错流域植物-鼠兔-鹰陆生食物链中PFASs的赋存和富集放大行为进行了研究。首先通过多种萃取溶剂优化肌肉样品中PFASs的前处理及分析方法,选定0.1%甲酸-乙腈直接提取,经WAX富集净化后结合HPLC-ESI-MS/MS对样品中PFASs进行分析测定,PFASs的回收率在72-121%之间。通过研究发现该食物链中PFOS是主要全氟污染物,PFBA次之,与羽毛中PFASs分布特征一致,因此羽毛中全氟污染物可特征性指示动物体内污染物分布特征。虽然鹰类肌肉中PFASs与羽毛中PFASs之间并没有显著相关性,但两者浓度在同一数量级,可通过羽毛中PFASs指示肌肉中PFASs赋存与分布。进一步对PFASs在纳木错流域植物-鼠兔-鹰形成的简单陆生食物链的生物富集性进行研究,PFBA、PFOS和PFDA在植物-鼠兔-鹰中TMF分别为1.74,1.95和2.57,表现出营养级放大现象,且TMF值随碳链长度增长而变大,但短碳链的PFBA的TMF也大于1,说明短链PFSAs也存在在生态系统中富集放大的风险。通过生物放大因子进一步研究该食物链中PFASs的传递行为,植物和鼠兔之间多种PFASs生物放大因子大于1,鹰和鼠兔之间长链PFCAs和PFSAs也存在较明显的生物放大效应,进一步说明PFASs在生物体内的富集效应,PFASs可通过生物捕食关系在高营养级生物中富集。
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